[論文レビュー] Atomistic Mechanism of Phase Transition in Shock Compressed Gold Revealed by Deep Potential

Bo Chen, Qiyu Zeng+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 23, 2020

High-pressure geophysics and materials参考文献 1被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、深層ポテンシャル分子動力学シミュレーションを用いて、金における衝撃誘発相転移の原子的メカニズムを解明し、構造的無秩序が体中心立方格子（BCC）相のギブズ自由エネルギーを顕著に低下させることを示した。衝撃方向が（100）の場合の転移圧力は159 GPa、（110）の場合には219 GPaであった。無秩序に起因する安定化作用により、従来の計算値と比較して臨界圧力が低下していることが分かった。

ABSTRACT

A detailed understanding of the material response to rapid compression is challenging and demanding. For instance, the element gold under dynamic compression exhibits complex phase transformations where there exist some large discrepancies between experimental and theoretical studies. Here, we combined large-scale molecular dynamics simulations with a deep potential to elucidate the dynamic compression processes of gold from an atomic level. The potential is constructed by accurately reproducing the free energy surfaces of density-functional-theory calculations for gold, from ambient conditions to 15 500 K and 500 GPa. Within this framework, we extend the simulations up to 200 000 atoms size, and found a much lower pressure threshold for phase transitioning from face-centered cubic (FCC) to body-centered (BCC), as compared to previous calculations. Furthermore, the transition pressure is strongly dependent on the shock direction, namely 159 GPa for (100) orientation and 219 GPa for (110) orientation, respectively. Most importantly, the accurate atomistic perspective presents that the shocked BCC structure contains unique features of medium-range and short-range orders, which is named disorders here. We propose a model and demonstrate that the existence of disorders significantly reduces the Gibbs free energies of shocked structures, therefore leading to the lowering of the phase transition pressure. The present study provides a new path to understand the structure dynamics under extreme conditions.

研究の動機と目的

• 衝撃圧縮下における金の相転移に関する実験的・理論的研究の不一致を解消すること。
• 500 GPaおよび15,500 Kに達する極限圧縮下における金の原子的動的挙動を調査すること。
• 衝撃負荷下における体中心立方格子（BCC）相の安定化に寄与する構造的無秩序の役割を理解すること。
• 極限条件下での密度汎関数理論の自由エネルギー表面を正確に再現する深層ポテンシャルを開発すること。
• 金におけるFCCからBCCへの転移の方位依存臨界圧力を特定すること。

提案手法

• 0–500 GPaおよび0–15,500 Kの範囲で、金の密度汎関数理論データを用いて訓練された深層ポテンシャルを用いた大規模分子動力学シミュレーションを実施。
• 極限条件下における金の自由エネルギー表面を正確に捉える深層ポテンシャルを構築。
• 統計的信頼性と現実的な力学的挙動を確保するため、最大200,000原子の系を用いて衝撃圧縮をシミュレート。
• ショック状態におけるBCC相の構造的特徴を特徴付けるために、短距離および中距離秩序パラメータを分析。
• 提案された無秩序モデルを用いて、衝撃負荷下におけるBCC相のエネルギー的安定化を定量的に評価。
• 特に（100）および（110）の結晶方位を比較し、異方性効果を評価。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 FCCからBCCへの相転移が衝撃圧縮下の金でどのように原子的メカニズムに起因するか。
• RQ2 構造的無秩序が、衝撃圧縮下におけるBCC相のギブズ自由エネルギーにどのように影響を与えるか。
• RQ3 金における（100）および（110）衝撃方向の方位依存臨界圧力はそれぞれどの程度か。
• RQ4 深層ポテンシャルモデルが、極限条件下における金の自由エネルギー表面をどの程度正確に再現できるか。
• RQ5 FCC相とショック状態のBCC相との間で、短距離および中距離秩序パラメータにどのような差が生じるか。

主な発見

• 金のFCCからBCCへの相転移圧力は、（100）方位では159 GPa、（110）方位では219 GPaに顕著に低下しており、従来の理論的推定値を下回っている。
• ショック状態のBCC相は、中距離および短距離秩序を特徴とする特異な構造的特徴（「無秩序」と呼ばれる）を示し、その相を安定化させている。
• このような無秩序の存在がBCC相のギブズ自由エネルギーを低下させ、転移圧力の低下を説明している。
• 深層ポテンシャルモデルは、常温から15,500 Kおよび500 GPaまでの金の自由エネルギー表面を正確に再現している。
• 最大200,000原子のシミュレーションにより、極限圧縮下における動的相転移の信頼性の高い統計的分析が可能となった。
• 本研究では、構造的無秩序が衝撃負荷下における非平衡相の安定化に重要な役割を果たすことが示され、極限条件下における物質挙動を理解するための新たな道筋が提示された。