[論文レビュー] Atomistic metrics of BaSO$_4$ as an ultra-efficient radiative cooling material: a first-principles prediction

Zhen Tong, Joseph Peoples+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 13, 2021

Thermal Radiation and Cooling Technologies参考文献 47被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、第一原理計算およびモンテカルロシミュレーションを用いて、BaSO₄-アクリルナノコンポジットが、太陽光反射率92.5%、8–13 μmのスカイウインドウ領域における法線方向放射率96.0%を達成し、α-SiO₂を上回る超効率的な放射冷却を実現することを予測している。主な知見は、適切なバンドギャップと屈折率のバランスが、吸収を最小限に抑えながら強力な散乱を可能にし、多数の赤外活性フォノンモードがReststrahlenバンドを形成することで高い放射率を実現することにある。

ABSTRACT

Radiative cooling has recently revived due to its significant potential as an environmentally friendly cooling technology. However, the design of particle-matrix cooling nanocomposites was generally carried out via tedious trial-and-error approaches, and the atomistic physics for efficient radiative cooling was not well understood. In this work, we identify the atomistic metrics of Barium Sulfate (BaSO$_4$) nanocomposite, which is an ultra-efficient radiative cooling material, using a predictive first-principles approach coupled with Monte Carlo simulations. Our results show that BaSO$_4$-acrylic nanocomposites not only attain high total solar reflectance of 92.5% (0.28 - 4.0 um), but also simultaneously demonstrate high normal emittance of 96.0% in the sky window region (8 - 13 um), outperforming the commonly used $α$-quartz ($α$-SiO$_2$). We identify two pertinent characters of ultra-efficient radiative cooling paints: i) a balanced band gap and refractive index, which enables strong scattering while negating absorption in the solar spectrum, and ii) a sufficient number of infrared-active optical resonance phonon modes resulting in abundant Reststrahlen bands and high emissivity in the sky window. The first principles approach and the resulted physical insights in this work pave the way for further search of ultra-efficient radiative cooling materials.

研究の動機と目的

• ナノコンポジットにおける超効率的放射冷却を支配する原子スケールの構造的指標を特定すること。
• 放射冷却材料の試行錯誤的設計の限界を克服し、予測可能な第一原理フレームワークを確立すること。
• BaSO₄が放射冷却性能において最新のα-SiO₂を上回る理由を説明すること。
• 内在的な電子的および格子的性質に基づいて、高性能放射冷却材料の一般的な設計原則を導出すること。
• 実験的光学定数が入手できない材料の誘電関数および放射的性質を、第一原理手法がどれほど正確に予測できるかを検証すること。

提案手法

• 太陽光および中赤外領域におけるBaSO₄の誘電関数を計算するため、Bethe-Salpeter方程式を用いた第一原理計算。
• フォノン媒介光子-格子相互作用および赤外吸収を正確にモデル化するための非調和的格子力学的シミュレーション。
• 予測された誘電関数に基づき、BaSO₄-アクリルおよびα-SiO₂-アクリルナノコンポジットの透過率、反射率、放射率を予測するモンテカルロシミュレーション。
• 太陽スペクトル（0.28–4.0 μm）およびスカイウインドウ（8–13 μm）領域におけるBaSO₄とα-SiO₂の光学的性質を体系的に比較。
• バンドギャップ、屈折率、赤外活性フォノンモードの数を定量的分析し、原子スケールの構造とマクロな放射的性能の相関を明らかにする。
• 直達日光下での低温冷却の可能性を評価するため、性能指標（0.21）を用いる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 BaSO₄がα-SiO₂と比較して優れた放射冷却性能を示す原子スケールの特性は何か？
• RQ2 材料のバンドギャップおよび屈折率が、その太陽光反射率および吸収特性にどのように影響を与えるか？
• RQ3 赤外活性フォノンモードおよびReststrahlenバンドは、8–13 μmのスカイウインドウ領域における高放射率を決定づける役割を果たすか？
• RQ4 実験的光学定数が入手できない材料の放射的性質を、第一原理手法が正確に予測できるか？
• RQ5 次世代放射冷却材料の予測的設計を導くための一般的な原子スケールの指標として何が考えられるか？

主な発見

• BaSO₄-アクリルナノコンポジットは、太陽スペクトル（0.28–4.0 μm）全域で92.5%の総太陽光反射率を達成しており、α-SiO₂を上回っている。
• BaSO₄の8–13 μmのスカイウインドウ領域における法線方向放射率は96.0%に達しており、α-SiO₂の94.0%を顕著に上回っている。
• 性能の向上は、約5.0 eVのバランスの取れたバンドギャップと高い屈折率に起因し、太陽スペクトル内での散乱を最大化し、吸収を最小限に抑える。
• BaSO₄はα-SiO₂よりも多数の赤外活性フォノンモードを有しており、これにより多数のReststrahlenバンドが形成され、スカイウインドウ領域での放射率が高くなる。
• BaSO₄-アクリルの放射冷却性能指標は0.21として計算され、直達日光下でも顕著な低温冷却の可能性を示している。
• 本研究では、2つの普遍的な原子スケールの指標を同定した：(1) 高い太陽光反射率を実現するためのバランスの取れたバンドギャップと屈折率、(2) スカイウインドウ領域での高放射率を実現するための赤外活性フォノンモードの高密度。