[論文レビュー] Background-free coherent anti-stokes Raman spectroscopy and microscopy by dual-soliton pulse generation

Kun Chen, Tao Wu+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2016

Spectroscopy Techniques in Biomedical and Chemical Research参考文献 16被引用数 10

ひとこと要約

本論文は、偏光維持光ファイバーにおける二重ソリトンパルス生成方式を提案し、バックグラウンドフリーなコherent anti-Stokes Raman分光法（CARS）および顕微鏡法を実現する。強いバイフェアレンスと高い非線形性を活用して、周波数間隔と時間的ウォークオフが調整可能な二つのスペクトル的に赤方シフトしたソリトンパルスを生成することで、非共鳴背景を強力に抑制する。実験的に、指紋領域におけるポリマー微粒子のクリアなCARS分光法および顕微鏡法を実証した。

ABSTRACT

We propose an all-fiber-generated dual-soliton pulses based scheme for the background-free detection of coherent anti-Stokes Raman spectroscopy under the spectral focusing mechanism. Due to the strong birefringence and high nonlinearity of a polarization-maintaining photonic crystal fiber (PM-PCF), two redshifted soliton pulses can be simultaneously generated relying on high-order dispersion and nonlinear effects along two eigenpolarization axes in the anomalous dispersion regime, while allowing feasible tunability of the frequency distance and temporal interval between them. This proposed scheme, termed as DS-CARS, exploits a unique combination of slight frequency-shift and advisable temporal walk-off of this two soliton pulses to achieve robust and efficient suppression of nonresonant background with compact all-fiber coherent excitation source. Capability of the DS-CARS is experimentally demonstrated by the background-free CARS spectroscopy and unambiguous CARS microscopy of polymer beads in the fingerprint region.

研究の動機と目的

• コherent anti-Stokes Raman分光法（CARS）における主要な制限要因である非共鳴背景を除去すること。
• 実用的なCARS応用に適したコンactで、すべてのファイバー構成の共鳴励起源を開発すること。
• 光ファイバー内のバイフェアレンスと非線形効果を用いて、二つのソリトンパルス間の周波数間隔と時間遅延を調整可能にすること。
• 簡素でファイバー統合型の構成により、指紋領域におけるバックグラウンドフリーなCARS分光法および顕微鏡法を実証すること。
• 頑丈ですべてのファイバー構成のプラットフォームを用いて、最小限のバックグラウンド干渉で高感度でラベルフリーの化学的イメージングを実現すること。

提案手法

• 強いバイフェアレンスと高い非線形性を有する偏光維持光ファイバー（PM-PCF）を用い、直交する固有偏光軸に沿って同時に二つのソリトンパルスを生成する。
• 異常分散領域における高次分散と自己位相変調を活用して、制御された周波数間隔を持つ二つの赤方シフトしたソリトンパルスを生成する。
• 二つのソリトンパルス間の時間的ウォークオフを用いてスペクトル焦点化を実現し、共鳴信号の検出感度を向上させるとともに非共鳴背景を抑制する。
• ポンプパラメータとファイバー特性を調整することで、パルス間の周波数距離と時間間隔を制御し、励起帯域幅を柔軟に制御可能にする。
• コンactなすべてのファイバー構成により二重ソリトンパルスを生成し、安定性と既存の光学システムとの互換性を確保する。
• 生成されたパルスをCARS励起に適用し、共鳴ラーマン信号を分離するためにスペクトルフィルタリングを用いて検出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 PM-PCFにおける二重ソリトンパルス生成が、制御されたスペクトル的および時間的設計によってバックグラウンドフリーなCARS分光法を可能にするか？
• RQ2 二つのソリトンパルス間の時間的ウォークオフと周波数シフトを用いることで、CARSにおける非共鳴背景はどの程度抑制可能か？
• RQ3 単一のすべてのファイバープラットフォームで、ソリトンパルス間の周波数間隔と時間遅延を調整可能に実現できるか？
• RQ4 この方式は、指紋領域における生物学的または高分子系のサンプルに対する高コントラストCARS顕微鏡法を支援できるか？
• RQ5 スペクトル焦点化メカニズムは、二重ソリトン励起を用いたCARSにおいて、信号対背景比をどのように向上させるか？

主な発見

• 二重ソリトンパルス生成方式は、二つのソリトンパルスの制御されたスペクトル的および時間的分離により、CARS分光法における非共鳴背景を効果的に抑制した。
• 実験的結果として、ポリマー微粒子のバックグラウンドフリーなCARS分光法が実証され、指紋領域に明確な共鳴ラーマンピークが観測された。
• 明確なCARS顕微鏡法によりポリマー微粒子が高コントラストで画像化され、非共鳴背景が存在しないことが確認された。
• 二つのソリトンパルス間の周波数間隔と時間遅延は調整可能であり、励起帯域幅とスペクトル焦点化の柔軟な制御が可能である。
• すべてのファイバー構成により、安定性とコンパクト性が確保され、医療・材料科学分野における実用的応用に適したシステムとなった。
• 複雑なスペクトルフィルタリングや外部パルス整形を必要とせず、非共鳴背景を強力に抑制する効果が得られた。