[論文レビュー] Band edge identification and carrier dynamics of CVD MoS2 monolayer measured by broadband Femtosecond Transient Absorption Spectroscopy

Shrouq H. Aleithan, Maksim Y. Livshits+4 more|arXiv (Cornell University)|Dec 14, 2015

Chalcogenide Semiconductor Thin Films被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、チューナブルなポンプを用いた広帯域フェムト秒透過吸収分光法を用いて、CVD法で成長したモノレイヤーMoS2におけるキャリアダイナミクスを調査した。基底状態のブリーチ（吸収低下）が2.9 eVに観察され、これは準粒子の直接遷移ギャップ（band edge）を示しており、モノレイヤー、少数レイヤー、多層領域においても一貫した約1 eVの励起子束縁エネルギーが推定された。

ABSTRACT

Carrier dynamics in monolayer MoS2 have been investigated using broadband femtosecond transient absorption spectroscopy (FTAS). A tunable pump pulse was used while a broadband probe pulse revealed ground and excited state carrier dynamics. Interestingly, for pump wavelengths both resonant and non-resonant with the A and B excitons, we observe a ground state bleach around 2.9 eV, with decay components similar to A and B. We associate this bleach with the quasi-particle direct gap. Comparison of mono-, few-, and multi-layer regions is consistent with this identification, indicating a binding energy for the exciton states of ~1 eV.

研究の動機と目的

• 超高速分光法を用いてモノレイヤーMoS2における電子バンドエッジを特定すること。
• 透過吸収スペクトルで観察された基底状態ブリーチの性質を解明すること。
• 異なる厚さの領域における比較的分析を通じて、モノレイヤーMoS2における励起子束縁エネルギーを特定すること。
• AおよびB励起子とその背後にあるバンド構造との関係を明確にすること。

提案手法

• さまざまなエネルギー準位にキャリアを励起するために、チューナブルなポンプパルスを用いた広帯域フェムト秒透過吸収分光法（FTAS）を採用した。
• リアルタイムで基底状態および励起状態のダイナミクスをモニタリングするために、広帯域プローブパルスを用いた。
• AおよびB励起子と共振および非共振の両条件における複数の励起波長で、透過吸収の変化を測定した。
• モノレイヤー、少数レイヤー、多層MoS2領域におけるキャリアダイナミクスを比較することで、基本バンドエッジの寄与を分離した。
• 基底状態ブリーチの分解成分を分析し、AおよびB励起子状態と相関させた。
• スペクトル的特徴と分解キネティクスを用いて、2.9 eVのブリーチが準粒子の直接ギャップに起因することを特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーMoS2の透過吸収スペクトルで観察された2.9 eVの基底状態ブリーチの起源は何か？
• RQ2 AおよびB励起子の近傍におけるキャリアダイナミクスは、基本バンドエッジとどのように関係しているか？
• RQ3 厚さにわたる比較的分析から、モノレイヤーMoS2における励起子状態の束縁エネルギーは何か？
• RQ4 2.9 eVのブリーチは直接ギャップに起因するか、電子構造内の高エネルギー特徴に起因するか？

主な発見

• 2.9 eVの基底状態ブリーチは、ポンプ波長に依存せずモノレイヤーMoS2で観察され、基本的な電子遷移を示している。
• 2.9 eVブリーチの分解ダイナミクスはAおよびB励起子状態と密接に一致しており、準粒子バンドエッジと直接的な関連があることを示唆している。
• モノレイヤー、少数レイヤー、多層領域の比較により、2.9 eVの特徴が固有の直接ギャップであり、厚さにかかわらず一貫した挙動を示すことが確認された。
• 観察された励起子束縁エネルギーは約1 eVと推定され、直接ギャップとA/B励起子ピークとのエネルギー差と整合的である。
• 共鳴および非共鳴励起の両条件下で、2.9 eVのブリーチが準粒子の直接ギャップに起因することの割り当ては、強く支持されている。
• 超高速分光法を用いた結果により、モノレイヤーMoS2の電子構造における曖昧さが解消され、基本バンドエッジが特定された。