[論文レビュー] Band structure and electron-phonon coupling in H$_3$S:a tight-binding model

Luciano Ortenzi, E. Cappelluti+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 13, 2015

Inorganic Fluorides and Related Compounds被引用数 10

ひとこと要約

本稿では、180–220 GPaの高圧下におけるH₃Sの電子バンド構造および電子格子結合を高精度に記述するため、スレイター・コスター形式に基づくタイトビンディングモデルを構築した。特に、硫黄の3sおよび3p軌道間の遷移積分、特に$W_{sp\sigma}$パラメータを含めることで、フェルミ準位付近のヴァン・ホーブ特異性、フェルミ面の位相的性質、および状態密度を、DFT計算と非常に良好に一致させた。これにより、電子-格子結合の微視的解析が可能となった。

ABSTRACT

We present a robust tight-binding description, based on the Slater-Koster formalism, of the band structure of H$_3$S in the {\em Im}$\bar{3}${\em m} structure, stable in the range of pressure $P = 180-220$ GPa. We show that the interatomic hopping between the 3$s$ and 3$p$ orbitals (and partially between the 3$p$ orbitals themselves) of sulphur is fundamental to capture the relevant physics associated with the Van Hove singularities close to the Fermi level. Comparing the model so defined with density functional theory calculations we obtain a very good agreement not only of the overall band-structure, but also of the low-energy states and of the Fermi surface properties. The description in terms of Slater-Koster parameters permits us also to evaluate at a microscopic level a hopping-resolved linear electron-lattice coupling which can be employed for further tight-binding analyses also at a local scale.

研究の動機と目的

• 高圧下でTc > 200 Kの常識的超伝導が観測されるIm\bar{3}m相のH₃Sに対して、信頼性の高いタイトビンディングモデルを構築すること。
• 特にフェルミ準位付近のヴァン・ホーブ特異性を含む、高Tc超伝導に不可欠な主要な電子的特徴を再現すること。
• 原子間距離に依存するスレイター・コスター係数を用いて、電子-格子結合の微視的で解析的な記述を可能にすること。
• 不純物、欠陥、格子歪みなどの局所的効果を研究するための、計算的に効率的かつ解析的に扱いやすいフレームワークを提供すること。

提案手法

• モデルは、H₃Sの結晶構造における硫黄の3s・3p軌道と水素の1s軌道間の遷移積分を、スレイター・コスター形式でパrameter化する。
• スレイター・コスター係数は、第一原理DFTバンド構造にフィットさせ、高対称点での制約と、ヴァン・ホーブ特異性エネルギーを0.085 eVに固定する。
• スレイター・コスター係数の原子間距離微分を用いて、遷移積分に依存する電子-格子結合を解析的に導出する。
• 複数のエネルギースケールで、タイトビンディングバンド構造、状態密度、フェルミ面をDFT結果と比較することで、モデルを検証する。
• DFTとTBの間で部分状態密度を計算・比較し、電子状態への軌道寄与を評価する。
• W_{sp\sigma}パラメータの役割を検証するため、これをゼロに設定した場合の結果を検討し、低エネルギー物理およびフェルミ面位相的性質の再現に不可欠であることを示した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スレイター・コスター形式に基づくタイトビンディングモデルは、Im\bar{3}m相のH₃SのDFT計算バンド構造およびフェルミ面を高精度に再現できるか？
• RQ2 硫黄の3sおよび3p軌道間の軌道間遷移が、H₃Sにおけるフェルミ準位付近のヴァン・ホーブ特異性を生成する役割を果たすか？
• RQ3 原子間距離に依存するスレイター・コスター係数を用いて、電子-格子結合を微視的レベルで解析的に記述できるか？
• RQ4 W_{sp\sigma}遷移積分の導入が、タイトビンディングモデルにおける低エネルギー電子状態およびフェルミ面位相的性質に及ぼす影響はどの程度か？
• RQ5 このタイトビンディングモデルは、H₃Sにおける不純物、欠陥、格子歪みなどの局所的効果を研究する信頼性のある基盤として機能できるか？

主な発見

• タイトビンディングモデルは、特に[-10:5] eVのエネルギー範囲でDFTバンド構造を高い精度で再現し、フェルミ面の位相的性質も、フェルミ準位の情報を使わずに一致させた。
• 硫黄の3sと3p軌道間のW_{sp\sigma}遷移積分の導入が、0.085 eVにおけるヴァン・ホーブ特異性を再現するために不可欠である。このパラメータをゼロに設定した場合、特異性は出現しない。
• W_{sp\sigma} = 0とすると、フェルミ面が完全に異なる形状を示し、フェルミ準位に状態密度ピークが存在しなくなるため、低エネルギー物理において極めて重要な役割を果たしていることが確認された。
• タイトビンディングモデルにおける部分状態密度はDFTと良好に一致しており、フェルミ準位付近では主にH 1sおよびS 3p軌道の寄与が支配的であることが示された。
• H 1s + S 3s + S 3p状態の全バンド幅は、タイトビンディングモデルで約[-20:15] eVと推定され、DFT結果と整合的である。
• スレイター・コスター係数が原子間距離に依存する解析的関係を持つことにより、電子-格子結合の微視的で遷移積分に依存する記述が可能となり、今後の多体系解析に適したものとなった。