[論文レビュー] Beware the two-beam coupling phase shift: Interpreting pump-probe measurements of the nonlinear refractive index

J. K. Wahlstrand, Johanan H. Odhner+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 13, 2013

Laser-Matter Interactions and Applications被引用数 1

ひとこと要約

本論文は、非線形屈折率グレーティングを介した2ビーム結合によって引き起こされるポンプ・プローブ実験における強化された位相シフトを説明し、瞬時の媒体ではプローブがポンプの2倍の位相シフトを経験することを示している。遅延のある非線形性の場合は、メカニズムがより複雑になり、アルゴンおよび空気中の実験は、高強度で負のバイレフレンスが電子的応答のみによるものではなく、プラズマ・グレーティングによるものであることを支持している。

ABSTRACT

Nonlinear optics experiments measuring phase shifts induced in a weak probe pulse by a strong pump pulse must account for coherent effects that only occur when the pump and probe pulses are temporally overlapped. It is well known that a weak probe beam experiences a greater phase shift from a strong pump beam than the pump beam induces on itself. The physical mechanism behind the enhanced phase shift is diffraction of pump light into the probe direction by a nonlinear refractive index grating produced by interference between the two beams. For an instantaneous third-order response, the effect of the grating is to simply double the probe phase shift, but when delayed nonlinearities are considered, the effect is more complex. A comprehensive treatment is given for both degenerate and nondegenerate pump-probe experiments in noble and diatomic gases. Results of numerical calculations are compared to a recent transient birefringence measurement [Loriot et al., Opt. Express 17, 13429 (2009)] and a recent spectral interferometry experiment [Wahlstrand et al., Phys. Rev. A 85, 043820 (2012)]. We also present results from two new experiments using spectrally-resolved transient birefringence with 800 nm pulses in Ar and air and degenerate chirped pulse spectral interferometry in Ar. Both experiments support the interpretation of the negative birefringence at high intensity as arising from a plasma grating.

研究の動機と目的

• ポンプがプローブよりも大きな位相シフトを経験する共鳴ポンプ・プローブ実験における、強化されたプローブ位相シフトの物理的起源を解明すること。
• ポンプとプローブパルスの時間的重なりに起因するコherent効果、特に非線形屈折率グレーティングの役割を説明すること。
• 一時的バイレフレンスおよびスペクトル干渉計測における、実験的測定値と理論モデルとの不一致を解消すること。
• アルゴンや空気のようなガスで高強度で観測される負のバイレフレンスが、電子的非線形性ではなく、プラズマ・グレーティングによるものであることを示すこと。
• 分光分解能を有する一時的バイレフレンスおよび退化型チルトパルススペクトル干渉計測からの新しい実験データを用いて、理論モデルを検証すること。

提案手法

• ポンプとプローブビームの干渉によって形成される非線形屈折率グレーティングをモデル化し、これによりポンプ光がプローブ方向に効果的に回折されることを示す。
• 希ガスおよび二原子分子ガスにおける退化型および非退化型ポンプ・プローブ設定の両方をカバーする包括的な理論的枠組みを用いる。
• 瞬時の3次近似を超えて、遅延のある非線形応答下での位相シフトを分析するための数値シミュレーションを実施する。
• Loriotら（2009年）の一次的バイレフレンスに関する実験データと、Wahlstrandら（2012年）のスペクトル干渉計測に関する実験データとを理論的予測と比較する。
• 2つの新しい実験を実施：アルゴンおよび空気中での800 nmパルスを用いた分光分解能を有する一次的バイレフレンス実験、およびアルゴン中での退化型チルトパルススペクトル干渉計測。
• 偏光およびスペクトル応答の分析により、非線形位相シフトに起因する電子的寄与とプラズマ的寄与を区別する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 弱いプローブビームがコherentポンプ・プローブ実験においてポンプビームよりも大きな位相シフトを経験するのはなぜか？
• RQ2 遅延のある非線形性は、瞬時の3次応答と比較して、2ビーム結合の位相シフトにどのように影響を及けるか？
• RQ3 アルゴンおよび空気で高強度で観測される負のバイレフレンスの物理的起源は何か？
• RQ4 一次的バイレフレンスおよびスペクトル干渉計測からの実験データは、プラズマ・グレーティング機構によって一貫して説明可能か？
• RQ5 新しい実験結果が、非線形位相シフトが非線形屈折率グレーティングに起因するという解釈をどの程度支持するか？

主な発見

• 瞬時の3次非線形性の下では、2ビーム結合のおかげでプローブビームの位相シフトがポンプビームの2倍に相当する。
• 遅延のある非線形応答の場合は、位相シフトの強化がより複雑になり、単純な自己位相変調では説明できない。
• アルゴンおよび空気中での800 nmパルスを用いた分光分解能を有する一次的バイレフレンス実験では、高強度で観測される負のバイレフレンスがプラズマ・グレーティング機構と整合的であることが示された。
• アルゴン中での退化型チルトパルススペクトル干渉計測は、プラズマ・グレーティングの予測と一致する非線形位相シフトの存在を確認した。
• 非線形屈折率グレーティング機構を組み込んだ理論モデルは、過去および新しい両方の実験結果を定量的に再現した。
• データは、観測された負のバイレフレンスが電子的非線形性に起因するのではなく、2ビーム結合によって形成されるプラズマ・グレーティングによって駆動されていることを強く支持している。