[論文レビュー] Bridging microscopy with molecular dynamics and quantum simulations: An AtomAI based pipeline

Ayana Ghosh, Maxim Ziatdinov+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 9, 2021

Machine Learning in Materials Science参考文献 85被引用数 19

ひとこと要約

本論文は、事前学習済みの深層ニューラルネットワークを用いて、画像データを物理的記述子に変換することで、実験的透過電子顕微鏡（TEM）データを分子動力学（MD）および量子力学的シミュレーションに直接接続するAtomAIベースの機械学習ワークフローを提示する。このワークフローにより、実験とシミュレーションの間の時間スケールおよびデータ遅延の不一致を克服し、グラファイトにクロムの原子種の付着と自己修復を示す事例を通じて、原子スケールの動的挙動をリアルタイムで物理的根拠をもってシミュレートすることが可能になる。

ABSTRACT

Recent advances in (scanning) transmission electron microscopy have enabled routine generation of large volumes of high-veracity structural data on 2D and 3D materials, naturally offering the challenge of using these as starting inputs for atomistic simulations. In this fashion, theory will address experimentally emerging structures, as opposed to the full range of theoretically possible atomic configurations. However, this challenge is highly non-trivial due to the extreme disparity between intrinsic time scales accessible to modern simulations and microscopy, as well as latencies of microscopy and simulations per se. Addressing this issue requires as a first step bridging the instrumental data flow and physics-based simulation environment, to enable the selection of regions of interest and exploring them using physical simulations. Here we report the development of the machine learning workflow that directly bridges the instrument data stream into Python-based molecular dynamics and density functional theory environments using pre-trained neural networks to convert imaging data to physical descriptors. The pathways to ensure the structural stability and compensate for the observational biases universally present in the data are identified in the workflow. This approach is used for a graphene system to reconstruct optimized geometry and simulate temperature-dependent dynamics including adsorption of Cr as an ad-atom and graphene healing effects. However, it is universal and can be used for other material systems.

研究の動機と目的

• 高精度の実験的顕微鏡データと原子スケールのシミュレーションを統合し、実験的に観察された構造の理論駆動分析を可能にする挑戦に応える。
• 顕微鏡と物理ベースのシミュレーションの間の時間スケールおよびデータ遅延の不一致を克服し、実験中にリアルタイムフィードバックが得られない問題を解決する。
• 生の画像データをMDおよびDFT環境への入力に適した物理的記述子（例：原子位置、エネルギー）に変換する機械学習ワークフローを開発する。
• 堅牢でアンサンブルベースの深層学習フレームワークを用いて、顕微鏡データの構造的安定性と観測バイアスの低減を実現する。
• パイプラインをライブSTEM実験に統合することで、フィードバック駆動のシミュレーションワークフローを可能にし、動的材料応答の予測を実現する。

提案手法

• 256×256のSTEM画像ウィンドウから直接原子位置および物理的記述子を推定するために、事前学習済みのU-Net畳み込みニューラルネットワーク（2-3-3-4-3-3-2アーキテクチャ）を活用する。
• 異なるランダムシードで独立して訓練された20個のAtomAIモデルのアンサンブルを実装し、予測の堅牢性を向上させ、不確実性を低減する。
• Pythonベースのインターフェースを用いて、深層学習による予測原子位置をDFT、AIMD、DFTBシミュレーション用のシミュレーション準備用ファイルに変換する。
• VASPを用いてPAW-PBE関数法と400-eVの平面波カットオフを用い、Hellmann-Feynman力が10⁻³ eV/Å未満に低下するまで収束を強制するDFT幾何最適化を実施する。
• 同じDFTパラメータを用い、Nose-Hooverサーモスタットを用いて300–1200 Kで1-fsステップ、2000ステップのab initio分子動力学（AIMD）を実行する。
• 吸着エネルギーは、E_adsorbate = E_system + E_adsorbate – E(system + adsorbate) の式を用いて計算し、Cr原子種の吸着安定性を定量的に評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 深層学習パイプラインは、実験的STEM画像をab initioシミュレーションに適した物理的に整合性のある原子配置に信頼性高く変換できるか？
• RQ2 顕微鏡データの観測バイアスおよびノイズをどのように低減すれば、下流のシミュレーションにおける構造的安定性と物理的妥当性を保証できるか？
• RQ3 このワークフローは、2次元材料における原子種の付着や自己修復といった動的過程のリアルタイムでフィードバック駆動のシミュレーションをどの程度可能にするか？
• RQ4 実験的画像から開始したAIMDシミュレーションにおいて、Cr原子種の温度依存的挙動およびグラファイト表面の再構成はどのように現れるか？
• RQ5 DFTBシミュレーションの統合により、パイプラインのスケーラビリティが2,043原子の大きな系へと拡張され、同時に精度を保持できるか？

主な発見

• AtomAIパイプラインは、グラファイトの実験的STEM画像をサブアングストロームの精度でシミュレーション準備可能な原子構造に変換し、手動での再構築を不要にした。
• 20個の独立して訓練されたモデルによるアンサンブル予測により不確実性が低減され、複数回の実行において物理的に安定した構造が保証された。
• AtomAIで予測された構造から開始したAIMDシミュレーションでは、300 KでCr原子種がヘリカルサイトに優先的に吸着することが判明し、温度上昇に伴い移動度が増加し、結合が弱まる傾向が観察された（1200 Kまで）。
• 高温（≥700 K）条件下で、炭素バケーションが再構成され再結合する自己修復挙動が観察され、実験的観察と整合的であった。
• 2,043原子のグラファイトスーパーセルにおいてDFTBシミュレーションを実行したところ、数時間で収束し、長時間スケールの動的挙動および長距離自己修復のような非局所効果を調査可能となった。
• データ変換、シミュレーション設定、実行を含むエンドツーエンドのワークフローは、91原子系では10 CPU時間未満、2,043原子系では数時間未塔で完了し、STEM実験中のリアルタイムフィードバックが可能であることが示された。