[論文レビュー] Broadband enhanced chirality with tunable response in hybrid plasmonic helical metamaterials

Ufuk Kılıç, Matthew Hilfiker+5 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2021

Metamaterials and Metasurfaces Applications参考文献 64被引用数 51

ひとこと要約

本論文は、発光角蒸着（GLAD）を用いて作製されたハイブリッドプラズモニックなヘリカルメタマテリアルにおいて、広帯域で調整可能で、超広帯域のキロプチカル応答を提示する。誘電体（Si）とプラズモニック（Ag）のヘリカル部分を統合することで、可視光から紫外線領域にわたり、理論的限界に近い2に達する、報告された中で最高のクーンの不斉因子（g要因）1.98を実現。幾何学的パラメータおよび材料組成による調整が可能である。

ABSTRACT

Designing broadband enhanced chirality is of strong interest to the emerging fields of chiral chemistry and sensing, or to control the spin orbital momentum of photons in recently introduced nanophotonic chiral quantum and classical optical applications. However, chiral light-matter interactions have an extremely weak nature, are difficult to be controlled and enhanced, and cannot be made tunable or broadband. In addition, planar ultrathin nanophotonic structures to achieve strong, broadband, and tunable chirality at the technologically important visible to ultraviolet spectrum still remain elusive. Here, we tackle these important problems by experimentally demonstrating and theoretically verifying spectrally tunable, extremely large, and broadband chiroptical response by nanohelical metamaterials. The reported new designs of all-dielectric and dielectric-metallic (hybrid) plasmonic metamaterials permit the largest and broadest ever measured chiral Kuhn dissymmetry factor achieved by a large-scale nanophotonic structure. In addition, the strong circular dichroism of the presented bottom-up fabricated optical metamaterials can be tuned by varying their dimensions and proportions between their dielectric and plasmonic helical subsections. The currently demonstrated ultrathin optical metamaterials are expected to provide a substantial boost to the developing field of chiroptics leading to significantly enhanced and broadband chiral light-matter interactions at the nanoscale.

研究の動機と目的

• 自然なキラル材料および従来のプラズモニック構造におけるキラル光物質相互作用の本質的弱さと狭帯域性を克服すること。
• 可視光および紫外線領域で強力で広帯域かつ調整可能なキラリティを示す、平面的で超薄型で大規模なナノフォトニクスメタマテリアルの開発。
• 下流からのマスクフリーなプロセス（GLAD）と調整可能な材料組成を用いることで、キラルナノフォトニクス素子の実用的オンチップ統合を可能にすること。
• 実験的に測定可能な、かつ過去の限界を超える大きさとスペクトル帯域幅を持つ高g要因キロプチカル応答の実現。

提案手法

• 誘電体（Si）とプラズモニック（Ag）材料の制御された逐次堆積を用いて、ハイブリッドプラズモニック・ディエレクトリックヘリックスを実現する発光角蒸着（GLAD）を採用し、3次元ヘリカルメタマテリアルを形成。
• 一般化されたムーア行列分光的屈折率測定法を用いて、透過および反射の円偏光光を測定し、方法の式2を用いてクーンの不斉因子（g要因）を正確に計算。
• 有限要素法（FEM）シミュレーションを用いて、近場キラル分布をモデル化し、強化されたキラル応答の物理的起源を検証。
• ヘリカル巻き数（1〜4）およびSi/Ag部分の割合を変更することで、可視光および紫外線領域におけるキラル応答を調整。
• ムーア行列要素（式S9およびS10）を用いて、透過ベース（𝑔𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠）および反射ベース（𝑔𝑅𝑒𝑓）のg要因を計算し、𝑔𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠 = 2(𝑀14𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠 / 𝑀11𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠) および同様に反射についても定義。
• 左回りおよび右回りの円偏光光に対する透過率、反射率、吸収率を測定・比較し、広帯域キラル応答の確認。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 可視光および紫外線周波数において、超薄型で平面的なナノフォトニクス構造で、広帯域かつ高g要因キラル応答を達成できるか？
• RQ2 幾何学的および材料的パラメータを変更することで、ヘリカルメタマテリアルのキロプチカル応答をスペクトル的に調整可能か？
• RQ3 ハイブリッドプラズモニック・ディエレクトリック設計は、すべての誘電体または完全にプラズモニックなヘリックスよりもキラル応答を強化できるか？
• RQ4 分光法を用いてクーンの不斉因子（g要因）を高い精度で実験的に測定可能であり、かつ可視光〜紫外線領域で過去の限界を超えるか？
• RQ5 キラル応答は透過側か反射側でより強く現れ、メタマテリアルが効率的なキラル光学フィルタとして機能できるか？

主な発見

• ハイブリッドプラズモニックSi-Agヘリカルメタマテリアルは、3.5 eVで透過ベースのクーンの不斉因子（𝑔𝑇𝑟𝑎𝑛𝑠）が最大1.98に達し、理論的最大値±2に近づき、可視光〜紫外線領域で報告された中で最高のg要因を達成。
• 4巻きの全誘電体Siヘリカルメタマテリアルは、透過状態でg要因1.98を示し、広いスレクトル範囲にわたり広帯域かつ強力なキラル応答を確認。
• キラル応答は調整可能であった：ヘリカル巻き数を増やすことで、Ag部分における局在表面プラズモン共鳴に起因するg要因スペクトルに新たな谷が現れた。
• 透過ベースのg要因は反射ベースのg要因よりも顕著に強く、メタマテリアルが透過でのみ効率的なキラルフィルタとして機能することを示唆。
• プラズモニックハイブリッド構造は、銀による屈折率の不釣り合いが増加したため、全誘電体構造よりも反射ベースのg要因が高かったが、キラルフィルタリングにおいては透過が支配的であった。
• 有限要素法（FEM）シミュレーションにより、強力なキラル近場分布が存在し、実験結果を検証した。強化された応答は、集団的フォトニクスバンド効果および局在プラズモン共鳴に起因していることが判明。