[論文レビュー] Calculation of magnetic anisotropy energy in SmCo5

P. Larson, I. I. Mazin+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 18, 2003

Magnetic Properties of Alloys被引用数 15

ひとこと要約

本研究では、フルポテンシャル線形化加重平面波（FLAPW）法を用い、LDA+U補正密度汎関数理論を適用してSmCo5における磁気異方化エネルギー（MAE）を計算した。MAEの主な寄与は、Sm 4f電子におけるスピン-軌道結合と結晶場効果の相乗作用に起因しており、計算されたMAEは21.6 meV/f.u.であり、実験値（13–16 meV/f.u.）と合理的に一致する。一方で、Co-dバンドの異方性の役割も解明された。

ABSTRACT

SmCo5 is an important hard magnetic material, due to its large magnetic anisotropy energy (MAE). We have studied the magnetic properties of SmCo5 using density functional theory (DFT) calculations where the Sm f-bands, which are difficult to include in DFT calculations, have been treated within the LDA+U formalism. The large MAE comes mostly from the Sm f-shell anisotropy, stemming from an interplay between the crystal field and the spin-orbit coupling. We found that both are of similar strengths, unlike some other Sm compounds, leading to a partial quenching of the orbital moment (f-states cannot be described as either pure lattice harmonics or pure complex harmonics), an optimal situation for enhanced MAE. A smaller portion of the MAE can be associated with the Co-d band anisotropy, related to the peak in the density of states at the Fermi energy. Our result for the MAE of SmCo5, 21.6 meV/f.u., agrees reasonably with the experimental value of 13-16 meV/f.u., and the calculated magnetic moment (including the orbital component) of 9.4 mu_B agrees with the experimental value of 8.9 mu_B.

研究の動機と目的

• SmCo5、特に強磁性材料として重要な材料における大きな磁気異方化エネルギー（MAE）の起源を定量的に特定すること。
• Sm 4f電子とCo 3d電子が全MAEに与える寄与を解明すること。
• Sm 4f状態におけるスピン-軌道結合と結晶場効果の相乗作用がMAEの大きさに与える影響を調査すること。
• LDA+Uを用いたFLAPW法が、希土類金属間化合物における強い相関f電子系を記述する際にどれほど正確であるかを評価すること。
• 理論的MAEと実験値を比較し、相関処理および交換相関関数の選択に起因する結果の感度を評価すること。

提案手法

• WIEN2kパッケージを用いて、全電子的かつフルポテンシャルの相対論的FLAPW計算を実施した。
• Sm 4f電子に強い相関があるため、局所的クーロン反発（U）を適切に記述するため、LDA+U形式を適用した。
• 力の定理を用い、容易磁化方向（c軸）と困難磁化方向（ab面）におけるエネルギー差としてMAEを計算した。
• Co-dバンドがMAEに与える寄与を分離するために、YCo5および仮想のCo5化合物について計算を実施した。
• Hubbard Uパラメータを変化させ、MAEおよび電子構造に与える影響を評価した。
• LDAおよびGGAの交換相関関数を用い、スピン-軌道結合の有無を比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 SmCo5における全磁気異方化エネルギーに、Sm 4f電子とCo 3d電子がそれぞれどの程度寄与しているか？
• RQ2 Sm 4f状態におけるスピン-軌道結合と結晶場効果のバランスが、MAEの大きさにどのように影響を与えるか？
• RQ3 Sm2Co17など、類似した電子構造を持つ他のSm-Co化合物と比較して、なぜSmCo5はより大きなMAEを示すのか？
• RQ4 交換相関関数の選択およびHubbard Uパラメータの値に依存する計算されたMAEの感度はどの程度か？
• RQ5 Sm 4f電子を価電子状態として扱う（LDA+Uを用いる）ことで、MAE予測の正確性が、それらを核心状態として扱う場合に比べてどの程度向上するか？

主な発見

• GGA+LDA+Uを用いたSmCo5の計算されたMAEは21.6 meV/f.u.であり、実験範囲（13–16 meV/f.u.）と合理的に一致する。
• MAEの主な寄与はSm 4f電子に起因しており、スピン-軌道結合と結晶場効果が同等の強さであるため、軌道磁気モーメントの部分的クエンチングが起こり、異方性が増幅される。
• Co-dバンドは小さいが無視できない程度のMAE寄与を示しており、Co原子間の有利な配置に起因するフェルミ準位付近のスピン主体状態密度のピークと関連している。
• MAEは電子相関の取り扱いに極めて敏感である：WIEN2k.01（スピン-軌道結合の前段階でUを適用）では12.6 meV/f.u.、WIEN2k.02（Uとスピン-軌道結合を同時に適用）では21.6 meV/f.u.を示し、手法依存性が顕著に現れている。
• LDA+Uを用いないDFT-GGA計算では、負のMAE（-11.1 meV/f.u.）が得られ、磁気容易軸が面内に逆転しており、大きなスピン磁気モーメント（12.9 μB）を示しており、相関効果が正しい物理を記述するために不可欠であることが示された。
• 軌道モーメントを含めた磁気モーメントは9.4 μBと計算され、実験値の8.9 μBとよく一致している。