[論文レビュー] Carbon mineralization in CO2-seawater-basalt systems: Reactive transport dynamics and vesicular pore architecture controls

Mohammad Nooraiepour, Mohammad Masoudi+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 2, 2026

CO2 Sequestration and Geologic Interactions被引用数 1

ひとこと要約

この研究は、CO2酸性化海水と玄武岩質ガラスを用いた流下実験により、鉱物化は核形成制御されランダムであり、滞留時間と小孔構造の影響を受けること、海水は淡水に比べて効率を下げることを示している。

ABSTRACT

Carbon mineralization in basaltic rocks may offer rapid, permanent \ce{CO2} storage, yet fundamental controls on reactive transport and precipitation patterns remain poorly understood. This study integrates flow-through experiments at 80\degree C using \ce{CO2}-acidified seawater with geochemical simulation and multi-scale pore imaging to elucidate mineralization dynamics in basaltic glass. Results reveal that carbonate precipitation is nucleation-controlled and stochastic rather than growth-controlled and deterministic, with isolated accumulations forming randomly despite continuous supersaturation. Residence time exerts primary control: reducing flow rate from 0.05 to 0.005\,mL/min proved necessary for visible precipitation. Post-experiment analyses identified calcium carbonate and smectite phases. Multi-scale characterization of three basalt facies revealed that connected porosity fractions (1.3--32\%) differ significantly from total porosity (18--42\%), demonstrating that network topology controls permeability. Micro-CT analysis revealed that pore coordination numbers in basalts (modal = 2) were notably lower than those in reservoir sandstones, creating serial flow paths that are vulnerable to catastrophic permeability loss from modest precipitation. Precipitation-induced clogging scenarios were proposed, where distributed small precipitates cause more severe permeability degradation than large accumulations. The use of seawater complicates geochemistry and reduces mineralization efficiency compared to freshwater. Findings emphasize the need for probabilistic reactive transport modeling frameworks and realistic pore topologies, which are fundamentally different from conventional CCS operations.

研究の動機と目的

• 滞留時間（対流）がCO2充填海水下の玄武岩質岩石における炭酸塩鉱物化にどう影響するかを明らかにする。
• 気孔性玄武岩の多孔質構造が反応性輸送と鉱物沈殿パターンをどう制御するかを評価する。
• 海水条件下での玄武岩中のCO2鉱物化に形成される鉱物相を特定する。
• 玄武岩を貯蔵するCO2の確率的反応輸送モデリングへの含意を評価する。

提案手法

• 80 °Cでの CO2-酸性化海水を用いた流通型竜巻反応器実験。流量は2つ（0.05 および 0.005 mL/min）。
• CaCO3の粉砕と玄武岩質ガラスを二ゾーン反応器として、Ca2+の可用性と玄武岩の崩壊を検討。
• CarbFixデータベースを用いたPHREEQC v3で、対流、溶解、鉱物沈殿をシミュレートする地球化学モデリング。
• マイクロCTによる多尺度孔内画像と孔ネットワークモデリングで、 vesicular porosityと連結性を特徴付ける。
• 実験後のXRD、XRF、SEM-EDSで鉱物と沈殿体の空間分布を同定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 流体滞留時間は、CO2充填海水と反応する玄武岩質ガラスにおける炭酸塩鉱物化の動力学と空間パターンにどう影響するか？
• RQ2 vesicularで連結された孔構造は、反応性輸送と玄武岩中の鉱物沈殿にどんな役割を果たすか？
• RQ3 これらの条件下でどの炭酸塩および二次鉱物が形成され、飽和状態とpHの進化とどう関係するか？
• RQ4 核形成対成長の制御が、玄武岩-海水系の鉱物化効率をどう支配するか？
• RQ5 海水（淡水に対して）は鉱物化効率と反応経路にどのように影響するか？

主な発見

• 可視的な炭酸塩沈殿は低流量（0.005 mL/min）と長い滞留時間を必要とする。0.05 mL/minでは大きな沈殿は観察されない。
• 沈殿は核形成制御で確率的であり、均一な成長ではなく柱に沿って孤立した炭酸塩の堆積が形成される。
• 方解石が主な沈殿物であり、過飽和炭酸塩には方解石の他にドロマイト、マグネサイト、ハンタイが含まれる一方、nesquehoniteは低飽和のまま。
• 連結孔隙率（1.3–32%）は総孔隙率（18–42%）と異なり、ネットワークのトポロジーが導水性と流路を支配することを示す。
• 孔尺度の分析では沈殿が周辺境界領域および vesicular/cavitary 特徴内に集中し、閉塞と透過性低下を引き起こす可能性がある。
• 海水は地球化学を複雑にし、淡水と比べて鉱物化効率を低下させる。確率論的な反応輸送フレームワークが必要。