[論文レビュー] Carrier and strain tunable intrinsic magnetism in two-dimensional MAX$_3$ transition metal chalcogenides

Bheema Lingam Chittari, Dongkyu Lee+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 27, 2017

2D Materials and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論を用いて、2次元MAX₃遷移金属 chalcogenidesにおける内在的磁性がキャリアドーピングおよびストレイン工学によって調整可能であることを示した。CrGeTe₃ や VSnTe₃ などの複数のフェロ磁性半導体が同定され、キャリア注入またはストレインによって臨界温度が最大10倍に向上することが示され、2次元スピントロニクスにおけるスイッチ可能な磁性相の実現が可能になった。

ABSTRACT

We present a density functional theory study of the carrier-density and strain dependence of magnetic order in two-dimensional (2D) MAX$_3$ (M= V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni; A= Si, Ge, Sn, and X= S, Se, Te) transition metal trichalcogenides. Our {\em ab initio} calculations show that this class of compounds includes wide and narrow gap semiconductors and metals and half-metals, and that most of these compounds are magnetic. Although antiferromagnetic order is most common, ferromagnetism is predicted in MSiSe$_3$ for M= Mn, Ni, in MSiTe$_3$ for M= V, Ni, in MnGeSe$_3$, in MGeTe$_3$ for M=Cr, Mn, Ni, in FeSnS$_3$, and in MSnTe$_3$ for M= V, Mn, Fe. Among these compounds CrGeTe$_3$ and VSnTe$_3$ are ferromagnetic semiconductors. Our calculations suggest that the competition between antiferromagnetic and ferromagnetic order can be substantially altered by strain engineering, and in the semiconductor case also by gating. The associated critical temperatures can be substantially enhanced by means of carrier doping and strains.

研究の動機と目的

• ab initio計算を用いて、2次元MAX₃遷移金属 chalcogenides（M = V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni; A = Si, Ge, Sn; X = S, Se, Te）の磁性基底状態を体系的に調査すること。
• 電子構造、磁性秩序（フェロ磁性、反強磁性、非磁性）およびバンドギャップや格子ストレインなどの構造的パラメータとの相関を調査すること。
• フィールド効果キャリアドーピングおよびストレイン工学による磁性相転移の調整可能性を評価し、2次元スピントロニクスデバイスへの応用可能性を検討すること。
• 有効スピンモデルとメトロポリスアルゴリズムを用いて磁性秩序の臨界温度（Tc）を推定し、実験的検証のための上限を提供すること。
• DFT汎関数の選択（例：DFT-D2対DFT+U）に伴う磁性特性への感受性を評価し、実験的ベンチマークの必要性を強調すること。

提案手法

• 標準的DFTでは非磁性基底状態を予測する系において磁性状態を安定化させるために、遷移金属サイトにおけるハーバードUパラメータを用いたDFT+U手法を採用した。
• DFT計算から得た全エネルギーを有効古典スピンハミルトニアンにマッピングし、スピン交換結合パラメータをモデル化し、磁性秩序をシミュレートした。
• イジングスピンモデル下でのメトロポリスアルゴリズムを用いて臨界温度（Tc）を推定し、実験的Tc値の上限を提供した。
• ゲーティングによるキャリア密度の系統的変更および面内ストレイン（圧縮/引張）の適用を通じて、フィールド効果およびストレイン調整メカニズムを模擬した。
• バンド構造、状態密度（DOS）、ネール/ストライプ/ジグザグ磁性配置の解析を通じて、磁性相の安定性および相転移を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どの2次元MAX₃化合物が内在的フェロ磁性または反強磁性基底状態を示し、その電子バンド構造はどのようなものか？
• RQ2 フィールド効果ゲーティングによるキャリアドーピングは、これらの材料におけるフェロ磁性と反強磁性の間の相転移にどのように影響するか？
• RQ3 面内ストレイン工学は、2次元MAX₃化合物における磁性相転移をどの程度誘導できるか？
• RQ4 磁性秩序の予測された臨界温度（Tc）の範囲は何か？また、キャリア密度およびストレインに伴いどのようにスケーリングするか？
• RQ5 強い電子相関を示す系において、予測された磁性特性はDFT汎関数の選択にどの程度感受性を示すか？

主な発見

• CrGeTe₃、VSnTe₃、MnGeSe₃、および複数のMSiTe₃およびMSnTe₃化合物（M = V, Mn, Fe, Ni）において、フェロ磁性半導体基底状態が予測され、バンドギャップは0.04〜0.4 eVの範囲にあった。
• モノレイヤーCrSiTe₃における磁性秩序の臨界温度（Tc）は、大規模なキャリアドーピングまたは圧縮/引張ストレイン条件下で最大10倍に向上し、数百度ケルビンに達することが示された。
• 反強磁性相が最も一般的な基底状態であり、ネール、ジグザグ、またはストライプ配置を示し、通常は中程度から大きなバンドギャップを有する半導体的性質を示した。
• フェロ磁性と反強磁性の間の磁性相転移は、特にテルルを含む重い chalcogenide を有する化合物において、0.1〜0.2 e⁻/ユニットセルの低レベルのキャリアドーピングによって誘発された。
• 1〜3%程度の小さなストレイン誘発格子歪みが、特定の化合物において磁性相転移を引き起こすことが判明し、機械的制御による高い調整性を示した。
• DFT結果は汎関数の選択に極めて感受性を示す：標準的DFT-D2はバンドギャップを過小評価し、交換相互作用を過大評価するため、磁性安定性に関する予測が信頼できない場合があり、実験的ベンチマークの必要性が強調された。