[論文レビュー] CatMaster: An Agentic Autonomous System for Computational Heterogeneous Catalysis Research

Honghao Chen, Jiangjie Qiu+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 20, 2026

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ひとこと要約

CatMasterは、自然言語リクエストを再起動可能で証拠豊富な計算ワークスペースへ変換するLLM駆動の階層型エージェントシステムであり、異種触媒反応のための証拠豊富な計算ワークスペースを提供する。

ABSTRACT

Density functional theory (DFT) is widely used to connect atomic structure with catalytic behavior, but computational heterogeneous catalysis studies often require long workflows that are costly, iterative, and sensitive to setup choices. Besides the intrinsic cost and accuracy limits of first-principles calculations, practical workflow issues such as keeping references consistent, preparing many related inputs, recovering from failed runs on computing clusters, and maintaining a complete record of what was done, can slow down projects and make results difficult to reproduce or extend. Here we present CatMaster, a large-language-model (LLM)-driven agent system that turns natural language requests into complete calculation workspaces, including structures, inputs, outputs, logs, and a concise run record. CatMaster maintains a persistent project record of key facts, constraints, and file pointers to support inspection and restartability. It is paired with a multi-fidelity tool library that covers rapid surrogate relaxations and high-fidelity DFT calculations for validation when needed. We demonstrate CatMaster on four demonstrations of increasing complexity: an O2 spin-state check with remote execution, BCC Fe surface energies with a protocol-sensitivity study and CO adsorption site ranking, high-throughput Pt--Ni--Cu alloy screening for hydrogen evolution reaction (HER) descriptors with surrogate-to-DFT validation, and a demonstration beyond the predefined tool set, including equation-of-state fitting for BCC Fe and CO-FeN4-graphene single-atom catalyst geometry preparation. By reducing manual scripting and bookkeeping while keeping the full evidence trail, CatMaster aims to help catalysis researchers focus on modeling choices and chemical interpretation rather than workflow management.

研究の動機と目的

• 原子スケールの触媒研究のための自律的で再起動可能なワークスペースを提供し、すべての入力、出力、意思決定の監査可能な記録を保持する。
• ローカルおよびHPCリソース間で持続的なプロジェクト状態を伴う強固で中断可能な実行を可能にする。
• 高スループットな代理スクリーニングと標的となる高精度DFT検証を橋渡しし、発見を加速する。
• 一連の触媒デモンストレーションを通じて、マルチフィデリティ・ワークフローと長期尾部タスク処理を実証する。

提案手法

• マイルストーンタスクが有形の成果物と持続的なプロジェクト記録を出力するファイル中心の実行契約を導入する。
• 階層型プランナー–エグゼキュータ–サマナイザー・エージェントループを、長期的なワークフローのための持続的ホワイトボード記憶とともに採用する。
• ジオメトリ構築、取得、VASP入力生成、代理リラクゼーション（MACE）、DFT検証を含むマルチフィデリティ・ツールライブラリを統合する。
• 再現性と監査可能性を確保するため、すべてのツール入力に厳格なスキーマ検証を適用する。
• 未知の中間結果を扱うため、ホワイトボードアーティファクトを介してデファードレゾリューション計画を可能にする。
• 重要な意思決定時に人間の介入を許しつつ、監査証跡を保持する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 LLM駆動のエージェントは自然言語の触媒意図を自律的に再起動可能で監査可能なワークスペースへ変換できるか。
• RQ2 階層的エージェントオーケストレーションは異種計算資源上で長期的かつマルチフィデリティの触媒ワークフローをどのように実行するか。
• RQ3 代理ベースの事前スクリーニングと標的DFT検証が合金系の有望なHER記述子の特定に与える影響はどの程度か。
• RQ4 安定プリミティブの組成が長尾タスク（EOSフィッティング、SACジオメトリ）を専用ツールなしで可能にする程度はどの程度か。
• RQ5 実世界の触媒ワークフローにおけるこのようなエージェントの限界と故障モードは何か。

主な発見

• CatMasterは入力、ログ、機械可読な要約を捉えた再起動可能なワークスペースを生成し、監査可能性と再現性を実現する。
• O2スピン状態タスクでは、システムは triplet O2 を基底状態として正しく特定し、0.38 eV のエネルギー差と結合長さが約 1.233–1.234 Å であることを示した。
• BCC Fe表面エネルギーに対して、CatMasterの結果はγ(110)、γ(100)、γ(111)の相対誤差を3%以内に収め、文献ベンチマークと一致した。
• 分散と中心固定スラブを含むプロトコル感度計画の下で、CatMasterは安定性順序を保持しつつ制約による高エネルギーを反映した。
• Pt–Ni–Cu に跨るマルチフィデリティ HERスクリーニングでは、MACEによる代理スクリーニングで347サイトを上位候補に絞り、DFT検証で良好な一致を示した（最良の ΔG_H* の偏差 +0.033 eV）。
• システムは、専用ツールなしで一般的なプリミティブを用いた EOS フィッティングと SAC ジオメトリ構築を実行することで組成の自律性を示した。