[論文レビュー] Challenge on Ca-48 enrichment for CANDLES double beta decay experiment

R. Hazama, Y. Tatewaki+6 more|ArXiv.org|Oct 20, 2007

Neutrino Physics Research被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、CANDLES中性子非対称二重ベータ崩壊実験のためのカルシウム-48の化学的濃縮を目的として、ジシクロヘキサノ-18-クラウン-6を用いた液-液抽出法を検討した。本研究では、初めてとして、同素体効果（質量、場のシフト、ハイパーファイン分裂）を定量的に評価し、40Ca–48Ca対において場のシフト効果が無視できる程度（比値 ≈ 0.02）であることを明らかにした。これは、天然存在度が非常に低い（0.187%）にもかかわらず、コスト効率の高い化学的濃縮が可能である可能性を示している。

ABSTRACT

Chemical isotope effects of calcium were studied by liquid-liquid extraction using a crown ether of dicyclohexano-18-crown-6 for the purpose of finding a cost-effective and efficient way of enrichment of Ca-48 towards the study of the neutrinoless double beta decay of Ca-48. We evaluated each contribution ratio of the field shift effect and the hyperfine splitting shift effect to the mass effect of the calcium isotopes for the first time. The present preliminary result suggests the contribution of the field shift effect is small, especially for Ca-40-Ca-48 case, compared with the case of Chromium trichloride-crown in which the isotope enrichment factors are strongly affected by the field shifts. These indications are promising towards the mass producion of enriched Ca-48 by the chemical separation method.

研究の動機と目的

• ニュートリノ非対称二重ベータ崩壊実験に向けた大規模かつコスト効率の良い48Caの濃縮を実現する挑戦に応える。
• 48Caの天然存在度が低いため（0.187%）、大規模な検出器開発が制限されるという制約を克服する。
• 高価な電磁的または遠心分離法の代替手段として、ジシクロヘキサノ-18-クラウン-6を用いた液-液抽出法による化学的同位体分離の有効性を検証する。
• カルシウムにおける同位体分離に寄与する核質量、場のシフト、ハイパーファイン分裂効果の寄与を定量的に評価する。
• CANDLES検出器システムが数トン必要とする48Caの工業的スケールでの化学的濃縮の可能性を評価する。

提案手法

• 280 Kで、クロロホルム中の0.07 Mジシクロヘキサノ-18-クラウン-6と3 M CaCl₂水溶液を用いた液-液抽出法（LLE）を採用した。
• 分離効率の向上と不純物の低減を目的として、純水を用いたブランク抽出を含む6回の反復抽出サイクルを実施した。
• アンモニアガスを用いて40Ar⁺の干渉を抑制する反応セルICP-MSで同位体比を測定し、10⁹の抑制率を達成した。
• Bigeleisen理論を適用し、同位体効果を質量効果（aΔM/MM'）、場のシフト効果（bδ<r²>）、ハイパーファイン分裂効果（lnKhf）に分解した。
• 3つの同位体対（40Ca–48Ca、44Ca–48Ca、43Ca–48Ca）を用いて、3つの連立一次方程式を解き、相対的寄与度を算出した。
• TIMSおよびダブルスパイク法を用いて、機器に起因する質量バイアスおよびドリフトの補正を実施し、結果の妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ジシクロヘキサノ-18-クラウン-6を用いた液-液抽出法は、天然カルシウム混合物からの48Caの濃縮に有効に機能するか？
• RQ2 質量効果と比較して、場のシフト効果がカルシウムにおける同位体分離に果たす相対的寄与度はどの程度か？
• RQ3 核構造が類似するクロムを対象とした既存の系と比較して、カルシウムにおける同位体効果はどのように異なるか？
• RQ4 場のシフト効果が十分に小さいため、40Caの主要同位体から48Caを効果的に分離可能か？
• RQ5 化学的分離法は、電磁的または遠心分離法に比べて、工業的生産に向けた48Caの濃縮を低コストで実現可能か？

主な発見

• 40Ca–48Ca対において、場のシフト効果は質量効果の2%（±48%）にとどまり、核の大きさや形状の違いによる干渉が最小限であることが示された。
• 44Ca–48Ca対では、場のシフト効果が質量効果の62%（±131%）を占め、やや顕著な影響を示すが、依然として管理可能である。
• 43Ca–48Ca対においては、ハイパーファイン分裂効果が質量効果の64%（±135%）を占め、同位体分離に非無視可能な寄与を示している。
• 40Ar⁺の同素体干渉が存在する中で、アンモニア反応セルICP-MSを用いて40Ca–48Caの分離係数を成功裏に測定した。この際、40Ar⁺の抑制率は10⁹に達した。
• クロムトリクロライド-クラウン系と比較して、カルシウム系では特に40Ca–48Ca対において場のシフト効果が顕著に小さく、化学的濃縮がより現実的であることが示された。
• 予備的な結果から、LLEを用いた48Caの化学的濃縮は、場のシフト効果が顕著に小さいことから、大規模生産に向けた実現可能性と有望性が示された。