[論文レビュー] Characterization of the second- and third-order nonlinear optical susceptibilities of monolayer MoS$_2$ using multiphoton microscopy

Robert I. Woodward, R. Murray+9 more|arXiv (Cornell University)|Jun 26, 2016

2D Materials and Applications参考文献 23被引用数 27

ひとこと要約

本研究では、1560 nmの多重光子顕微鏡を用いて、単層MoS₂の2次および3次非線形光学感受率を定量的に評価し、材料を非線形分極化シートとして扱った。|χ(2)ₛ| = 2.0 × 10⁻²⁰ m² V⁻¹および|χ(3)ₛ| = 1.7 × 10⁻²⁸ m³ V⁻²の最初の実験的測定値を報告した。有効なバルク値として|χ(2)ᵦ| = 2.9 × 10⁻¹¹ m V⁻¹および|χ(3)ᵦ| = 2.4 × 10⁻¹⁹ m² V⁻²を算出し、通信Cバンドにおけるグラフェンと比較して約3.4倍強い3次非線形性を示した。

ABSTRACT

We report second- and third-harmonic generation in monolayer MoS$_\mathrm{2}$ as a tool for imaging and accurately characterizing the material's nonlinear optical properties under 1560 nm excitation. Using a surface nonlinear optics treatment, we derive expressions relating experimental measurements to second- and third-order nonlinear sheet susceptibility magnitudes, obtaining values of $|χ_s^{(2)}|=2.0 imes10^{-20}$ m$^2$ V$^{-1}$ and for the first time for monolayer MoS$_\mathrm{2}$, $|χ_s^{(3)}|=1.7 imes10^{-28}$ m$^3$ V$^{-2}$. These sheet susceptibilities correspond to effective bulk nonlinear susceptibility values of $|χ_{b}^{(2)}|=2.9 imes10^{-11}$ m V$^{-1}$ and $|χ_{b}^{(3)}|=2.4 imes10^{-19}$ m$^2$ V$^{-2}$, accounting for the sheet thickness. Experimental comparisons between MoS$_\mathrm{2}$ and graphene are also performed, demonstrating $\sim$3.4 times stronger third-order sheet nonlinearity in monolayer MoS$_\mathrm{2}$, highlighting the material's potential for nonlinear photonics in the telecommunications C band.

研究の動機と目的

• 通信に用いられる重要な波長である1560 nmにおける単層MoS₂の2次および3次非線形光学感受率を正確に測定すること。
• 単層MoS₂を非線形分極化シートとして扱う表面非線形光学の形式を確立・適用し、シート感受率値を抽出すること。
• 非線形光子デバイスへの応用可能性を評価するため、単層MoS₂の非線形応答をグラフェンと比較すること。
• 特にSiO₂/Si基板からの干渉が、内在する非線形測定に歪みをもたらす可能性があるため、基板効果を考慮すること。
• 単層MoS₂における3次高調波生成（THG）の偏光依存性を特徴づけ、D3h対称性の確認と理論モデルの妥当性を検証すること。

提案手法

• 1560 nmのモードロックされたエレミウムドープYbガラスレーザー（150 fsパルス、89 MHz繰返し周波数）を用いた、出力パワーを補正済みの多重光子顕微鏡装置を採用した。
• 20×の目的レンズ（0.50 NA）を用いて励起ビームを3.6 µmの直径に焦点化し、局所的励起と高調波信号の収集を可能にした。
• 単層MoS₂を2次元の非線形分極化シートとして扱い、測定された高調波強度とシート感受率の大きさとの関係を表面非線形光学の形式を用いて関係づけた。
• 励起強度および偏光の関数として、2次高調波生成（SHG）および3次高調波生成（THG）強度の解析的式を導出した。
• 基板に起因する干渉効果を分離するために、Si/SiO₂基板上および透明なガラス基板上への移動試料の両方で測定を実施した。
• 半波長板および全波長板を用いた偏光分解能測定により、THGの角度的および楕円偏光依存性を調査し、対称性の予測を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 1560 nmにおける単層MoS₂の2次および3次非線形光学シート感受率の実験的決定値は何か？
• RQ2 特にSiO₂/Si基板からの干渉が、単層MoS₂の測定された非線形光学応答にどのように影響を与えるか？
• RQ3 通信波長域における単層MoS₂の3次非線形応答は、単層グラフェンと定量的に比較してどう異なるか？
• RQ4 単層MoS₂における3次高調波生成（THG）の偏光依存性は何か？また、そのD3h結晶対称性に対する理論予測と一致するか？
• RQ5 単層厚さを考慮することで、シート感受率測定値から有効なバルク非線形感受率値を信頼性高く抽出できるか？

主な発見

• 本研究では、単層MoS₂における3次非線形光学シート感受率の最初の実験的測定を報告し、|χ(3)ₛ| = 1.7 × 10⁻²⁸ m³ V⁻²を取得した。
• 2次非線形光学シート感受率は|χ(2)ₛ| = 2.0 × 10⁻²⁰ m² V⁻¹として測定され、非対称な単層における予想される非ゼロ応答と整合的であった。
• 有効バルク非線形感受率として|χ(2)ᵦ| = 2.9 × 10⁻¹¹ m V⁻¹および|χ(3)ᵦ| = 2.4 × 10⁻¹⁹ m² V⁻²を導出し、バルク材料との直接比較を可能にした。
• 基板効果は、Si/SiO₂基板上では測定された3次応答を顕著に増幅させ、ガラス基板と比較して|χ(3)ₛ|が約5倍に増加した。これは、基板補正の必要性を強調した。
• 1560 nmにおける単層MoS₂の3次非線形応答は、グラフェンと比較して約3.4倍強く、非線形光子デバイス応用において優れた可能性を示した。
• 偏光依存性THG測定により、単層MoS₂のD3h対称性が確認され、線形偏光励起時に最大のTHG強度が得られ、円偏光励起時にはゼロ強度となることが理論予測と非常に良好に一致した。