[論文レビュー] Charge and spin instabilities in superconducting La$_3$Ni$_2$O$_7$

Xuejiao Chen, Peiheng Jiang+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 14, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 27

ひとこと要約

本論文は完全相関の二クラスター模型と DFT+U を用いて La3Ni2O7 における格子結合型ロックステイト様電荷不安定性と同時スピン秩序を特定し、圧力とキャリアドーピングによってこれらの不安定性が抑制されることを示し、圧力下での超伝導出現への洞察を提供する。

ABSTRACT

Motivated by the recent discovery of superconductivity in La$_3$Ni$_2$O$_7$ under high pressure, we explore its potential charge and spin instabilities through combined model analysis and first-principles calculations. Taking into account the small charge-transfer nature of high valence nickel, a fully correlated two-cluster model identifies a lattice-coupled charge instability characterized by substantial short-range fluctuations of oxygen holes. This instability is corroborated by density-functional-theory plus $U$ calculations that also reveal a strong tendency towards concurrent antiferromagnetic ordering. The charge, spin, and associated lattice instabilities are significantly suppressed with increasing external pressure, contributing to the emergence of superconductivity in pressurized La$_3$Ni$_2$O$_7$. Carrier doping is found to effectively suppress these instabilities, suggesting a viable strategy to stabilize a superconducting phase under ambient pressure.

研究の動機と目的

• La3Ni2O7 における電荷・スピン不安定性の可能性を、圧力下での超伝導性の文脈に置いて検討する。
• 高価価状態のニッケルと配 ligand ホールが格子歪みとどのように結合するかを理解する。
• モデル解析と第一原理計算を結びつけ、不安定性とその抑制機構を特定する。

提案手法

• 完全相関の二クラスター（NiO6）モデルを構築し、電荷移動物理と格子結合を捉える。
• Delta と tau を得るため Ni L3-edge XAS にフィットし、Delta ≈ 1.0 eV、tau ≈ 0.8 を得る。
• Quanty でモデルを解き、電荷再分配とスピン傾向を抽出する。
• DFT+U 計算（VASP、PBE、U_eff = 4 eV）を実施し、基底状態構造と可能な電荷/スピン秩序を決定する。
• 常圧と高圧（約 20–30 GPa まで）の全エネルギーと結合歪みを比較して圧力効果を検討し、構造的不安定性に対するドーピング効果を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 La3Ni2O7 に電荷・スピン不安定性が存在するか、二クラスターの格子結合モデルの視点でどのように現れるか。
• RQ2 外部圧力とキャリアドーピングがこれらの不安定性とそれに付随する格子歪みにどのような影響を与えるか。
• RQ3 特定された不安定性と圧力下での超伝導性の出現との関係は何か。

主な発見

• 格子結合型ロックステイト様電荷不安定性は、二クラスター模型における酸素のホールのゆらぎから生じる。
• DFT+U 計算は、電荷不安定性に伴う反強磁性秩序の同時発現に強い傾向を示す。
• 外部圧力は電荷・スピン・格子不安定性を著しく抑制し、圧力下で観測される金属性挙動と相関する。
• キャリアドーピングも結合秩序/不分極化傾向を抑制し、常圧下での超伝導性を安定化させる道を示唆する。
• 基底状態の DFT+U 結果は、常圧で NM の計算に対して Amam が最も低エネルギー構造であることを示し、結合秩序の利得は圧力下で減少する（例: 30 GPa で 50 meV/f.u. から ~20 meV/f.u. へ）。
• 研究は、DFT+U が平均場近似であり長距離秩序を過大評価する可能性があり、実材料は量子臨界点付近で短距離のゆらぎを示す可能性がある点に注意を促している。