[論文レビュー] Charge photogeneration in few-layer MoS2

Tetiana Borzda, Christoph Gadermaier+13 more|arXiv (Cornell University)|Dec 17, 2014

2D Materials and Applications参考文献 41被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、数層のMoS2における電荷光生成が二重経路を通じて発生することを明らかにした。すなわち、直接的電荷キャリア形成と励起エネルギー依存のホット励起子解離である。フェムト秒ポンププローブおよび連続波光モodulation分光法を用いて、著者らは長寿命の電荷キャリアを同定し、励起子効果が電荷キャリア生成を完全に抑制しないことを示した。これにより、高効率なMoS2ベースの太陽電池および光検出器の設計原理が得られた。

ABSTRACT

The two-dimensional semiconductor MoS2 in its mono- and few-layer form is expected to have a significant exciton binding energy of several 100 meV, leading to the consensus that excitons are the primary photoexcited species. Nevertheless, even single layers show a strong photovoltaic effect and work as the active material in high sensitivity photodetectors, thus indicating efficient charge carrier photogeneration (CPG). Here we use continuous wave photomodulation spectroscopy to identify the optical signature of long-lived charge carriers and femtosecond pump-probe spectroscopy to follow the CPG dynamics. We find that intitial photoexcitation yields a branching between excitons and charge carriers, followed by excitation energy dependent hot exciton dissociation as an additional CPG mechanism. Based on these findings, we make simple suggestions for the design of more efficient MoS2 photovoltaic and photodetector devices.

研究の動機と目的

• MoS2の大きな励起子結合エネルギーと強い太陽電池応答の間にある顕著な矛盾を解明すること。
• 光励起下での数層MoS2における電荷キャリア生成の主なメカニズムを特定すること。
• 数層MoS2における光励起キャリアのダイナミクスおよび寿命を特定すること。
• MoS2ベースの太陽電池および光検出器デバイスの最適化に役立つ設計指針を提供すること。

提案手法

• フェムト秒ポンププローブ分光法を用いて、数層MoS2における光励起キャリアの超高速ダイナミクスを追跡した。
• 連続波光モodulation分光法を適用して、長寿命の電荷キャリアの光学的シグナルを検出した。
• 励起エネルギー依存測定を用いて、ホット励起子解離が電荷光生成に与える寄与を調査した。
• 光励起後の励起子経路とキャリア経路の分岐比を分析した。
• さまざまな励起エネルギーにおける分光的シグナルとキャリア生成効率を関連付けた。
• 時間分解および定常状態の光学測定から、キャリア寿命や解離収率といった重要なパラメータを抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MoS2の大きな励起子結合エネルギーにもかかわらず、数層MoS2における電荷光生成の主な経路は何か？
• RQ2 励起エネルギーはMoS2における電荷キャリア生成効率にどのように影響するか？
• RQ3 数層MoS2における光励起キャリアの寿命と光学的シグナルは何か？
• RQ4 ホット励起子解離は、MoS2における電荷キャリア生成にどの程度寄与しているか？
• RQ5 観察された電荷光生成メカニズムは、より効率的なMoS2ベースのオプトエレクトロニクス素子の設計にどのように応用できるか？

主な発見

• 数層MoS2における初期の光励起は、励起子経路とキャリア経路の間で分岐を示す。
• ホット励起子解離は、励起エネルギーに依存する、電荷光生成における顕著な追加的メカニズムであると特定された。
• 連続波光モodulation分光法を用いて、長寿命のキャリアが分光的に検出された。
• 長寿命キャリアの存在は、効率的な電荷分離が行われていることを確認し、単層MoS2における強い太陽電池効果を説明する要因となった。
• 本研究は、高い励起子結合エネルギーがあるにもかかわらず、複数の競合する経路を通じて効率的な電荷光生成が発生することを示した。
• 研究結果は、ホット励起子解離とキャリア安定化を促進する条件を設計で工夫することで、デバイス効率を向上させられることを示唆している。