[論文レビュー] Charge transition levels of quantum emitters in hexagonal boron nitride

Zai‐Quan Xu, Noah Mendelson+4 more|arXiv (Cornell University)|Jun 30, 2019

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、窒化ホウ素（hBN）中の量子発光体の電荷遷移準位（Eₜ）を実験的に決定するため、グラフェンを用いた電荷移動技術を導入する。NMP機能化によりグラフェンのフェルミ準位を調整することで、ゼロフォノン線（ZPL）波長が600 nmを超える発光体は、グラフェンのフェルミ準位よりも高いEₜ準位にあることが特定され、ドーピング制御により発光の遮断とその後の回復が可能となり、Eₜが約0.3 eVの精度で定量的に特定された。

ABSTRACT

Quantum emitters in layered materials are promising candidates for applications in nanophotonics. Here we present a technique based on charge transfer to graphene for measuring the charge transition levels ($ m E_t$) of fluorescent defects in a wide bandgap 2D material, and apply it to quantum emitters in hexagonal boron nitride (hBN). Our results will aid in identifying the atomic structures of quantum emitters in hBN, as well as practical applications since $ m E_t$ determines defect charge states and plays a key role in photodynamics.

研究の動機と目的

• hBN内の蛍光欠陥の電荷遷移準位（Eₜ）を特定すること。これは、欠陥の電荷状態と光動的挙動を理解する上で不可欠である。
• van der Waalsヘテロ構造におけるグラフェンへの電荷移動を用いて、Eₜを実験的にプローブする手法を開発すること。
• Eₜと発光波長の相関関係を確立し、NMP機能化によるグラフェンフェルミ準位の調整によって発光遮断を制御すること。
• hBNのバンドギャップ内に位置するEₜの定量的値を提供し、原子的構造同定を支援するとともにデバイスの安定性を向上させること。
• ホスト環境の電子的工学的制御により、hBNベースの単一光子発光体における点滅とスペクトル拡散を制御すること。

提案手法

• PMMA支援湿式転写法を用いて、グラフェン-hBNヘテロ構造を形成し、hBN欠陥への制御された電荷移動を実現した。
• ゼロフォノン線（ZPL）およびフォノンサイドバンドの量子発光体の測定に、光励起分光法を用いた。
• 環境的光電子出力分光法（EPYS）を用いて、搬送体としてのグラフェンのフェルミ準位（E_F）を真空中の準位（E_vac）に対して測定した。
• N-メチル-2-ピロリドン（NMP）を用いてグラフェンを機能化し、E_Fを約0.3 eV上昇させた。EPYSおよびラマン分光法により上昇を確認した。
• ZPL発光の遮断（λ > 600 nm）がEₜ > E_Fに起因すること、NMP機能化後に発光が回復することを関連づけ、Eₜ位置を推定した。
• E_F、E_vac、hBNのバンドエッジに対して相対的なEₜ準位を示すエネルギー図を構築した。600 nm ZPL発光体のEₜは、hBNの価電子帯最大値から約3.6 eV上にある。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ZPL波長が600 nmを超えるhBN中の量子発光体の電荷遷移準位（Eₜ）は何か？
• RQ2 NMP機能化によるグラフェンのフェルミ準位の調整が、hBN量子発光体の発光遮断に与える影響は何か？
• RQ3 2次元材料内の欠陥のEₜ準位をプローブするため、グラフェンへの電荷移動を信頼できる手法として利用できるか？
• RQ4 アストランスファード状態とNMP機能化状態のグラフェンのフェルミ準位の間にあるEₜ準位のエネルギー範囲は何か？
• RQ5 Eₜ準位は、hBN発光体の光安定性、点滅、スペクトル拡散とどのように相関するか？

主な発見

• ZPL波長が600 nmを超える発光体は、アストランスファード状態のグラフェンのフェルミ準位よりも高いEₜ準位にあるため、グラフェンによって遮断される。
• NMP機能化により、グラフェンのフェルミ準位が約0.3 eV上昇し、ZPL波長が600 nmを超える発光体からの発光が回復した。これにより、EₜがE_Fと一致していることが確認された。
• EPYS測定により、アストランスファード状態のグラフェンのE_Fは4.7 eV、NMP機能化状態では4.4 eVであると判明し、約0.3 eVの上昇が確認された。
• 600 nm ZPL発光体の電荷遷移準位は、hBNの価電子帯最大値から約3.6 eV上に位置し、Eₜ ≈ E_F1と整合的である。
• ZPL波長が600 nmを超える発光体のEₜ準位は、アストランスファード状態とNMP機能化状態のグラフェンのフェルミ準位の間で約0.3 eVのエネルギー窓内に位置している。
• ラマン分光法により、NMP機能化後のグラフェンがp型からわずかにn型に変化していることが独立して確認され、EPYSの結果を裏付けた。