[論文レビュー] Charting the Exciton-Polariton Landscape in WSe2 Thin Flakes by Cathodoluminescence Spectroscopy

Masoud Taleb, Fatemeh Davoodi+3 more|arXiv (Cornell University)|Jan 5, 2021

Strong Light-Matter Interactions参考文献 54被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、原子層スケールのWSe2フラクタルにおける励振子ポラリトン状態を、走査型電子顕微鏡を用いた走査型電子線発光分光法（CL）でマッピングし、0.24 eVのラビ分裂を示す強力な励振子-光子結合を明らかにした。本研究は、自由に浮遊するWSe2ナノフラクタルが自然なナノキャビティとして機能し、長距離にわたるポラリトンの伝播および光子を介した励振子-励振子相互作用を可能にすることを示しており、外部キャビティを必要としないスケーラブルな光エレクトロニクスナノ回路の基盤を提供する。

ABSTRACT

Semiconducting transition-metal dichalcogenides (TMDCs) provide a fascinating discovery platform for strong light-matter interaction effects in the visible spectrum at ambient conditions. While most of the work has focused on hybridizing excitons with resonant photonic modes of external mirrors, cavities, or nanostructures, intriguingly, TMDC flakes of sub-wavelength thickness can themselves act as nanocavities. Here, we determine the optical response of such freestanding planar waveguides of WSe$_2$, by means of cathodoluminescence spectroscopy. We reveal strong exciton-photon interaction effects that foster long-range propagating exciton-polaritons and enable direct imaging of the energy transfer dynamics originating from cavity-like Fabry-Perot resonances. Furthermore, confinement effects due to discontinuities in the flakes are demonstrated as an efficient means to tailor the exciton-photon coupling strength, along the edges of natural flakes. Our combined experimental and theoretical results provide a deeper understanding of exciton-photon self-hybridization in semiconducting TMDCs and may pave the way to optoelectronic nanocircuits exploiting exciton-photon interaction.

研究の動機と目的

• 外部のマイクロキャビティを用いずに、自由に浮遊する波長未満の厚さのWSe2フラクタルにおける内在的励振子-光子結合を調査すること。
• WSe2フラクタルが長距離にわたる励振子ポラリトンの伝播を支える自然なナノキャビティとして機能できるかどうかを特定すること。
• 幾何的制限およびストレインエンジニアリングが、励振子-光子結合定数およびモードエネルギーに与える影響を明らかにすること。
• 2次元バーゼル・ヴァン・デル・ワールス材料における多重オシレーター結合を用いて、光子を介した励振子-励振子相互作用を調査すること。
• 走査型電子線発光分光法を用いて、励振子ポラリトンにおける自発的位相相関と空間相関を解像可能とする手法の確立

提案手法

• 30 keVの電子ビームを用いた場発光型走査型電子顕微鏡（SEM）を用い、14 nAのビーム電流でWSe2フラクタルを走査型電子線発光（CL）分光法で励起した。
• 焦点距離0.5 mm、受光角1.46π srのパラボリックミラーを用いてCL発光を収集し、高い空間分解能およびエネルギー分解能でスペクトルを分析した。
• 有限差分時間領域法（FDTD）およびCOMSOL Multiphysicsを用いた数値シミュレーションにより、電子ビーム励起および電磁界分布をモデル化した。
• WSe2の誘電関数を2つの臨界点関数でモデル化し、1 μmの距離におけるポインティングベクトルの離散フーリエ変換を用いてCLスペクトルを計算した。
• 電子ビームを30 keVの運動エネルギーを持つ電流密度分布としてモデル化し、高次吸収境界条件を適用した。
• COMSOLのRFモジュールを用いて、電子ビームを表す振動する端縁電流を仮定し、周波数領域におけるマクスウェル方程式を解いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 自由に浮遊する原子層スケールのWSe2フラクタルは、外部マイクロキャビティを用いずに強力な励振子-光子結合を支持できるか？
• RQ2 WSe2における内在的ファブリ・ペロの類似共振が、励振子ポラリトンの長距離伝播を可能にする役割を果たすか？
• RQ3 WSe2フラクタルにおける幾何的不連続性および厚さの変動が、モードエネルギー、スピン-運動量ロック、結合定数に与える影響は何か？
• RQ4 設計された光モードを用いることで、2次元TMDC材料における光子を介した励振子-励振子相互作用を観測および制御できるか？
• RQ5 走査型電子線発光分光法は、レーザー励起とは明確に区別される自発的位相相関を励振子ポラリトンで明確に検出可能か？

主な発見

• 0.24 eV（約110 nmの波長差に相当）のラビ分裂が観測され、自由に浮遊するWSe2フラクタルにおける強い励振子-光子結合が確認された。
• 走査型電子線発光により、励振子ポラリトンの長距離で一貫した伝播が直接的に画像化され、キャビティ様のファブリ・ペロ共振の存在が示された。
• フラクタル内の不連続性が強い閉じ込め効果を引き起こし、モードエネルギー、スピン-運動量ロック、結合定数の調整が可能となった。
• AおよびB励振子間の光子を介した励振子-励振子相互作用が観測され、光モードの設計によって結合定数を制御可能であった。
• FDTDおよびCOMSOLを用いた数値シミュレーションは、実験的CLスペクトルと良好に一致し、自己ハイブリダイズド励振子-光子状態のモデルを裏付けた。
• 走査型電子線発光分光法により、レーザー励起とは明確に異なる自発的位相相関効果が明確に解像可能であった。