[論文レビュー] Charting the low-loss region in Electron Energy Loss Spectroscopy with machine learning

Laurien I. Roest, Sabrya E. van Heijst+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 10, 2020

2D Materials and Applications参考文献 73被引用数 20

ひとこと要約

本論文は、電子エネルギー損失分光法（EELS）において、正確なゼロロスピーク（ZLP）抽出と信頼性の高い不確実性評価を可能にする、モデルに依存しない機械学習ベースの手法を提示する。ニューラルネットワークとモンテカルロレプリカサンプリングを用い、真空スペクトルで訓練された手法により、多型のWS2ナノフラワからのZLPを高精度で差し引くことが可能となり、明確な間接バンドギャップ $E_{\rm BG}=1.6_{-0.2}^{+0.3}$ eV が特定され、統計的に有意な有意義な遷移が1.5 eVまで解明された。

ABSTRACT

Exploiting the information provided by electron energy-loss spectroscopy (EELS) requires reliable access to the low-loss region where the zero-loss peak (ZLP) often overwhelms the contributions associated to inelastic scatterings off the specimen. Here we deploy machine learning techniques developed in particle physics to realise a model-independent, multidimensional determination of the ZLP with a faithful uncertainty estimate. This novel method is then applied to subtract the ZLP for EEL spectra acquired in flower-like WS$_2$ nanostructures characterised by a 2H/3R mixed polytypism. From the resulting subtracted spectra we determine the nature and value of the bandgap of polytypic WS$_2$, finding $E_{\ m BG} = 1.6_{-0.2}^{+0.3}\\,{\ m eV}$ with a clear preference for an indirect bandgap. Further, we demonstrate how this method enables us to robustly identify excitonic transitions down to very small energy losses. Our approach has been implemented and made available in an open source Python package dubbed EELSfitter.

研究の動機と目的

• EELSにおけるモデル依存のZLP差し引き手法がもたらすバイアスと不確実性推定の欠如という限界を克服すること。
• 高エネルギー物理学の機械学習技術を用いて、モデルに依存しない多次元的ZLPパラメータ化を実現すること。
• 多型の2D材料（例：多型WS2）における励起子やバンドギャップといった低損失特徴の堅牢な同定を可能にすること。
• さまざまな電子顕微鏡の条件に対応可能な汎用的でオープンソースのツールを提供し、高精度なEELSデータ解析を可能にすること。

提案手法

• EELSスペクトルの低損失領域におけるZLPをパラメータ化するために、バイアスのない補間手法としての人工ニューラルネットワークを採用する。
• モンテカルロレプリカ法を用いてZLP形状の確率分布を構築し、信頼性のある不確実性の伝播を可能にする。
• 異なるビームエネルギーおよび露光時間で取得した真空EELSスペクトルを用いてモデルを訓練し、機器的および運用的依存性を捉える。
• 訓練されたZLPモデルを実際の試料スペクトルに適用し、寄与を差し引くことで、内在する低損失特徴の分析を可能にする。
• ビームエネルギーおよび露光時間の変化に伴うFWHMの予測値と実測値を比較することで、手法の妥当性を検証する。
• コミュニティ利用を目的として、全ワークフローをオープンソースのPythonパッケージ「EELSfitter」として実装する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モデルに依存しない機械学習的手法は、EELSにおけるZLP抽出を正確に行い、信頼性の高い不確実性推定を提供できるか？
• RQ2 モノクロマタイズドTEMにおいて、ビームエネルギーおよび露光時間の変化に伴いZLP形状はどのように変化するか？
• RQ3 ZLP差し引きスペクトルから明らかになる多型2H/3R WS2ナノ構造のバンドギャップの性質と値は何か？
• RQ4 この手法を用いて、超低損失領域の励起子遷移を堅牢に同定・定量できるか？
• RQ5 1台の電子顕微鏡で訓練されたZLPモデルが、他の運用条件や機器へどの程度一般化可能か？

主な発見

• 多型2H/3R WS2のバンドギャップは $E_{\rm BG}=1.6_{-0.2}^{+0.3}$ eV と特定され、間接バンドギャップであることが明確に示された。
• 1.5 eV および 2.0 eV に位置する2つの主要な励起子遷移が同定され、1.7 eV に弱い特徴が観察された。これらは試料の空間的に分離された領域で一貫して確認された。
• 不確実性の伝播を用いた統計的有意性の評価により、励起子ピークを含む低損失特徴の堅牢な評価が可能になった。
• ZLPパラメータ化は、ビームエネルギーおよび露光時間に伴うFWHMの変化をうまく外挿し、測定データと良好に一致した。
• オープンソースのEELSfitterパッケージにより、最小限の人的介入でスクリーニング画像の自動的・高スルーレートな解析が可能になった。
• 従来のモデルベースのZLP差し引き手法に比べ、手法的バイアスを排除し、定量的な不確実性を提供する点で優れた性能を示した。