[論文レビュー] Chemically driven growth of Au-rich nanostructures on AIII-BV semiconductor surfaces

Benedykt R. Jany, Arkadiusz Janas+8 more|arXiv (Cornell University)|Nov 6, 2018

Semiconductor materials and interfaces被引用数 2

ひとこと要約

本研究では、金（Au）の自己組織化が、化学反応によって誘発されるAu吸着原子の表面拡散および核化を通じて、AIII-BV半導体でナノ構造が形成されることを明らかにした。主な発見として、InSbにおけるAuの相互作用は明確に異なることが判明し、Au原子がバルク格子に効率的に拡散することが、機械学習を活用したHAADF-STEMと有限温度効果を考慮したDFT計算によって裏付けられた。これにより、Auの化学计量比とAIII金属の放出との関係が明らかになった。

ABSTRACT

AIII-BV semiconductors have been considered for decades to be a promising material in overcoming the limitations of silicone semiconductor devices. One of the important aspects within AIII-BV semiconductor technology are gold-semiconductor interactions on the nanoscale, since Au is widely used to catalyze the growth of AIII-BV nanostructures. We report on the chemical interactions of Au atoms with AIII-BV semiconductor crystals by an investigation of the nanostructures formation in the process of thermally-induced Au self-assembly on various AIII-BV surfaces, and this by means of atomically resolved HAADF STEM measurements. We have found that the formation of nanostructures is a consequence of the surface diffusion and nucleation of adatoms produced by Au induced chemical reactions on AIII-BV semiconductor surfaces. Only for InSb crystal we have found that there is efficient diffusion of Au atoms into the bulk, which we experimentally studied by Machine Learning HAADF STEM image quantification. The process of Au dissolution in InSb lattice has been additionally characterized by DFT calculations with inclusion of finite temperature effects. Furthermore, based on the stoichiometry of nanostructures grown, the effective number of Au atoms needed to release one AIII metal atom has been estimated. The experimental finding reveals a difference in the Au interactions with In- and Ga-based groups of AIII-BV semiconductors. Our comprehensive and systematic studies uncover the details of the Au interactions with the AIII-BV surface at the atomic level with chemical sensitivity.

研究の動機と目的

• ナノ構造成長中のAIII-BV半導体表面におけるAuとAIII-BV半導体表面の原子スケールの化学的相互作用を理解すること。
• Auが誘発する化学反応が、AIII-BV結晶表面での吸着原子の表面拡散および核化をどのように駆動するかを調査すること。
• 特にInSbにおいて、Auがバルク格子にどの程度拡散するか、およびその熱力学的駆動力の程度を特定すること。
• ナノ構造形成過程におけるAu原子と放出されたAIII金属原子の化学计量比を定量化すること。
• 実験的手法と計算手法を用いて、In系とGa系AIII-BV半導体におけるAu相互作用メカニズムの違いを特定すること。

提案手法

• 原子分解能HAADF-STEM像を用いて、さまざまなAIII-BV表面におけるAu吸着原子、表面拡散、およびナノ構造形成を可視化する。
• 機械学習を用いたHAADF-STEM像の定量的解析により、InSb結晶内におけるAuの拡散深さと分布を分析する。
• 有限温度効果を含む密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、InSb格子内におけるAuの溶解エネルギーをモデル化する。
• 成長したナノ構造の化学计量比を系統的に分析し、1個のAIII金属原子を放出するために必要な有効なAu原子数を推定する。
• InSb、GaSb、InAs、GaAsの各材料を比較することで、AIII-BV材料群（In対Ga）に基づく傾向を同定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 AIII-BV半導体表面におけるAuの自己組織化およびナノ構造形成の原子スケールのメカニズムは何か？
• RQ2 熱アニール処理中、AuはIn系とGa系AIII-BV半導体とどのように異なる相互作用を示すか？
• RQ3 Au原子がInSbのバルク格子にどの程度拡散するか、そしてそのプロセスを駆動する要因は何か？
• RQ4 ナノ構造成長過程におけるAu原子と放出されたAIII金属原子の化学计量比は何か？
• RQ5 DFTシミュレーションにおいて、有限温度効果がInSbにおけるAu溶解の熱力学にどのように影響するか？

主な発見

• AIII-BV表面におけるAuの自己組織化は、Auが誘発する化学反応によって生成される吸着原子の表面拡散および核化によって駆動される。
• InSbにおいては、Au原子がバルク格子に効率的に拡散することが、機械学習を活用したHAADF-STEMの定量的解析によって実験的証明された。
• 有限温度効果を含むDFT計算により、AuがInSb格子に溶解する熱力学的妥当性が確認された。
• 成長ナノ構造の化学计量比から、1個のAIII金属原子を放出するために特定の数のAu原子が必要であることが示され、実験データから定量的推定値が得られた。
• In系とGa系AIII-BV半導体におけるAu相互作用に明確な違いが観察され、InSbでは格子内へのAuの組み込みが著しく強化されていることが明らかになった。