[論文レビュー] Climbing two hills is faster than one: collective barrier-crossing by colloids driven through a microchannel

Urs Zimmermann, Hartmut Löwen+4 more|arXiv (Cornell University)|Sep 27, 2017

Microfluidic and Bio-sensing Technologies参考文献 57被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、微小チャネル内の反発的コロイドが集団的に障壁を越える現象が、粒子相関に起因してオームの法則に背くことを示しており、2つの近接した障壁が1つの障壁よりも越えやすくなる非加法的抵抗が生じることを明らかにした。驚くべきことに、2番目の障壁が負の抵抗を示し、障壁間隔が相関長と一致する場合に流れを加速することがある。

ABSTRACT

Ohm's law is one of the most central transport rules stating that the total resistance of sequential single resistances is additive. While this rule is most commonly applied to electronic circuits, it also applies to other transport phenomena such as the flow of colloids or nanoparticles through channels containing multiple obstacles, as long as these obstacles are sufficiently far apart. Here we explore the breakdown of Ohm's law for fluids of repulsive colloids driven over two energetic barriers in a microchannel, using real-space microscopy experiments, particle-resolved simulations, and dynamical density functional theory. If the barrier separation is comparable to the particle correlation length, the resistance is highly non-additive, such that the resistance added by the second barrier can be significantly higher or lower than that of the first. Surprisingly, in some cases the second barrier can even add a {\\it negative} resistance, such that two identical barriers are easier to cross than a single one. We explain this counterintuitive observation in terms of the structuring of particles trapped between the barriers.

研究の動機と目的

• 複数の障壁を有する微小チャネルを通過するミクロスコピックコロイド輸送におけるオームの法則の破綻を調査すること。
• 粒子間相関および有限範囲の相互作用が集団的障壁越えダイナミクスに与える影響を理解すること。
• 2番目の障壁が全体の抵抗を低下させ、古典的加法的抵抗モデルとは逆に、1つの障壁よりも越えやすくなるかどうかを調査すること。
• 実験的観察、粒子解像度シミュレーション、および動的密度汎関数理論（DDFT）を統合的な枠組みで結びつけること。
• コロイド輸送における負の抵抗の物理的起源を、障壁間の秩序立った粒子配置に関連付けて解明すること。

提案手法

• 重力によって駆動される2段階の障壁を有する微小チャネル内に反発的コロイドを用いた実空間顕微鏡実験を実施し、イン・スイットにイメージングした。
• 粒子-粒子、粒子-壁、粒子-障壁相互作用を含むオーバードンプド運動方程式に従うブラウン運動シミュレーションを実施した。
• 定常状態での粒子密度およびフラックスをモデル化するため、ロジャース・ヤング閉じ込めを用いた直接相関関数を含む自由エネルギー汎関数を用いた動的密度汎関数理論（DDFT）を適用した。
• 有限体積差分法を用いてDDFTを数値的に解き、駆動力の投入前に平衡状態を計算した。
• 非相互作用粒子の極限における電流および抵抗の解析的表現を導出し、非加法的効果のベンチマークをとった。
• 障壁高さ、間隔、駆動力の変化を用いて、加法的抵抗から非加法的抵抗への遷移をマップした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 微小チャネル内の連続する2つの障壁の抵抗は、オームの法則が予測するように線形に加算されるのか？
• RQ2 障壁間隔が相関長と同等のとき、粒子相関および有限範囲の相互作用が有効抵抗にどのように影響するか？
• RQ3 2番目の障壁が負の抵抗を示し、2つの障壁が1つの障壁よりも越えやすくなることは可能か？
• RQ4 障壁間領域における粒子構造化および揺らぎが、障壁越えレートの向上に果たす役割は何か？
• RQ5 実験結果、シミュレーション、DDFT予測が、非加法的輸送現象を記述する上でどの程度一致するか？

主な発見

• 障壁間隔が粒子相関長（数個の粒子間隔程度）と同等のとき、抵抗は強く非加法的になる。
• 2番目の障壁が果たす抵抗は、間隔や系のパラメータに応じて、1番目の障壁よりも著しく高くなることも、低くなることもある。
• 特定のパラメータ領域では、2番目の障壁が負の抵抗を示し、同一の2つの障壁は1つの障壁よりも越えやすくなる。
• この負の抵抗効果は、障壁間で生じる集団的粒子構造化および秩序化に起因し、相関した揺らぎが障壁越えレートを向上させることによって生じる。
• DDFTおよびブラウン運動シミュレーションは、実験で観測された電流および抵抗の傾向を定量的に再現しており、長距離相互作用の役割を確認した。
• 非相互作用粒子の解析モデルはベースラインを提供するが、加法性の逸脱は、理論に多体相関を組み込むことでのみ完全に説明可能である。