[論文レビュー] Coexistence of Multiple Stacking Charge Density Waves in Kagome Superconductor ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$

Qian Xiao, Yihao Lin+10 more|arXiv (Cornell University)|Jan 13, 2022

Topological Materials and Phenomena被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、温度依存性X線回折と密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、カゴメ格子超伝導体CsV₃Sb₅において、2×2×2および2×2×4積層電荷密度波（CDW）相の共存と競合を同定した。結果は、V層の歪みの積層順序が異なるこれらのCDW相が、エネルギー的にほぼ簡退しており、空間的に競合していることを示し、圧力やドーピング条件下で観察される二重ドーム型超伝導転移の微視的解釈を提供する。

ABSTRACT

The recently discovered Kagome family ${\mathrm{AV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ (A = K, Rb, Cs) exhibits rich physical phenomena, including non-trivial topological electronic structure, giant anomalous Hall effect, charge density waves (CDW) and superconductivity. Notably, CDW in ${\mathrm{AV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ is evidenced to intertwine with its superconductivity and topology, but its nature remains elusive. Here, we combine x-ray scattering experiments and density-functional theory calculations to investigate the CDWs in ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ and demonstrate the coexistence of 2 $ imes$ 2 $ imes$ 2 and 2 $ imes$ 2 $ imes$ 4 CDW stacking phases. Competition between these CDW phases is revealed by tracking the temperature evolution of CDW intensities, which also manifests in different transition temperatures during warming- and cooling measurements. We also identify a meta-stable quenched state of ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ after fast-cooling process. Our study demonstrates the coexistence of competing CDW stacking in ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$, offering new insights in understanding the novel properties of this system.

研究の動機と目的

• CsV₃Sb₅における電荷密度波（CDW）秩序の性質を解明すること。この物質は、複雑な共存を示す超伝導性およびトポロジカル効果を併せ持つ。
• 2×2×2と2×2×4の調制に関する矛盾する報告がある中で、CsV₃Sb₅に複数のCDW積層相が共存しているかどうかを特定すること。
• 競合するCDW相の微視的起源と、超伝導転移に与える影響を理解すること。
• 積層順序がカゴメ格子内の異なるCDW構造を安定化させる役割を明確にすること。

提案手法

• 冷却および加熱サイクル中のCDWピーク強度と転移温度の変化を追跡するために、温度依存性X線回折（XRD）が用いられた。
• CDW成分間の空間相関および相の競合を調べるために、共鳴弾性X線散乱（REXS）が採用された。
• さまざまなV層の積層順序を有する3次元CDW構造のエネルギーを計算するために、密度汎関数理論（DFT）計算が実施された。
• 実験的XRDパターンは、計算された2×2×2および2×2×4 CDW構造（C6対称性の同等構造を含む）の非相関的強度の重ね合わせとしてフィッティングされた。
• DFTにおける構造最適化により、隣接するV層間のCsイオンのフラストレーションが、収縮するVヘキサゴンの交互積層を促進することが明らかになった。これにより、複数の安定した積層配置が得られた。
• 最良の実験データ適合を得るために、1×4やSD歪みを有する構造を除外し、2×2×2および2×2×4相のみを含むモデルが精錬された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CsV₃Sb₅に複数のCDW積層相が共存するか？ もし共存するならば、それらの対称性および空間的分布は何か？
• RQ2 冷却および加熱サイクルにおける2×2×2および2×2×4 CDW相の転移温度はどのように異なるか？
• RQ3 2×2×2および2×2×4 CDW相の微視的起源は何か？ また、それらはエネルギー的にどのように競合するか？
• RQ4 なぜCsV₃Sb₅は圧力やドーピング条件下で二重ドーム型超伝導転移を示すのか？ また、CDW相はこの挙動とどのように関係しているか？

主な発見

• 2×2×2および2×2×4 CDW積層相はCsV₃Sb₅に共存しており、冷却時（94 K）と加熱時（90 K）に異なる転移温度が観察された。これは動的競合を示唆している。
• XRDデータでは、2×2×2および2×2×4 CDW構造を併用してフィッティングした場合、CDWピークの相関係数が0.91に達し、単一相モデル（0.80）と比較して著しく向上した。
• DFT計算により、エネルギーがほぼ簡退している（1式単位あたり1 meV以内）3つの安定な3次元CDW構造が同定された：1つの2×2×2（AB積層）と2つの4×4×4（ABCBおよびABCD積層）。
• 2×2×2および4×4×4 CDW相は、逆星型六角形（ISD）歪みの異なる積層順序に起因するが、SD歪みは不安定であり、積層のフラストレーション下でISDに変換される。
• 走査REXSにより、2つの調制が実空間で互いに排除し合う傾向にあることが確認され、2×2×2および2×2×4 CDW相の空間的競合が裏付けられた。
• ほぼ簡退したCDW相の共存は、CsV₃Sb₅における二重ドーム型超伝導転移の妥当な説明を提供する：最初のTcピークは1つのCDW相の抑制に起因し、2番目のピークは両方の相の完全な除去に起因する。