[論文レビュー] Coexisting localized and itinerant gapless excitations in a quantum spin liquid candidate 1T-TaS$_2$

H. Murayama, Yuki Sato+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2018

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ひとこと要約

本研究は、低温熱伝導率および比熱測定を通じて、量子スピン液体候補物質1T-TaS₂に、移動性と局在性の両方のギャップなし励起モードが共存することを特定した。磁場に対する対照的な応答—比熱係数γの抑制と残留熱伝導度κ₀/Tの増大—は、フェルミ面を形成する移動性スピンオンと、磁場で整列した局在的ランダムスピンサロゲートが共存することを直接的証明する。

ABSTRACT

To reveal the nature of elementary excitations in a quantum spin liquid (QSL), we measured low temperature thermal conductivity and specific heat of 1T-TaS$_2$, a QSL candidate material with frustrated triangular lattice of spin-1/2. The nonzero temperature linear specific heat coefficient $γ$ and the finite residual linear term of the thermal conductivity in the zero temperature limit $κ_0/T=κ/T(T ightarrow 0)$ are clearly resolved. This demonstrates the presence of highly mobile gapless excitations, which is consistent with fractionalized spinon excitations that form a Fermi surface. Remarkably, an external magnetic field strongly suppresses $γ$, whereas it enhances $κ_0/T$. This unusual contrasting behavior in the field dependence of specific heat and thermal conductivity can be accounted for by the presence of two types of gapless excitations with itinerant and localized characters, as recently predicted theoretically (I. Kimchi et al., arXiv:1803.00013 (2018)). This unique feature of 1T-TaS$_2$ provides new insights into the influence of quenched disorder on the QSL.

研究の動機と目的

• 1T-TaS₂に存在するギャップなし励起モードの性質を特定すること。これはスピン1/2の完全な三角格子を有する量子スピン液体候補である。
• ギャップなし励起モードに対する従来の解釈に矛盾する、比熱と熱伝導度の磁場依存性の相反する挙動を解明すること。
• クエンチド不純度が量子スピン液体に与える影響を、移動性と局在性のギャップなしモードの相互作用を調べることで解明すること。
• frustrated スピン系における、移動性スピンオンと局在的ランダムスピンサロゲートの共存に関する理論予測を検証すること。

提案手法

• 50 mKまで冷却した1T-TaS₂単結晶を用いて、低温熱伝導率および比熱測定を実施した。
• 比熱係数γ(H)および残留熱伝導度κ₀/T(H)の磁場依存性を12 Tまで測定した。
• ギャップなし励起モードの平均自由行程を推定するために、運動論的近似を適用した。κ₀/T = (1/3)γₛvₛℓₛを用い、γₛ = 13γとした。
• 磁化率から得られるJ ≈ 0.13 eVとスピン間隔a = 1 nmを用いて、スピンオン速度をvₛ ≈ Ja/ℏと推定した。
• 核磁気共鳴(NQR)およびミュオンスピン緩下(NMR)データとの比較により、相分離を除外し、局在的スピンサロゲートの存在を確認した。
• 14 Tでγ(H)が飽和することから、オーバンスピンの磁場誘起整列が示唆され、局在的スピンモーメントがほぼ完全に整列していることが示された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 1T-TaS₂における有限な線形比熱係数γおよび残留熱伝導度κ₀/Tが、絶対零度で有限に保たれる原因は何か？
• RQ2 外部磁場がγを低下させる一方でκ₀/Tを増大させるという、単一のギャップなし励起モードでは説明できない挙動は、なぜ生じるのか？
• RQ3 クエンチド不純度および局在的ランダムスピンサロゲートは、量子スピン液体における量子揺らぎおよび輸送特性にどのように寄与するか？
• RQ4 観測された磁場依存性の相反する挙動は、移動性スピンオンと局在的スピンサロゲートの共存によって説明可能か？
• RQ5 ギャップなし励起モードの平均自由行程は何か？そして、これは移動性でフェルミ面に類似した性質を支持するか？

主な発見

• 有限な線形比熱係数γの観測が確認され、1T-TaS₂にギャップなし励起モードが存在することが示された。
• 残留熱伝導度κ₀/Tが絶対零度極限でも有限に保たれたことから、高 mobility を示すギャップなし準粒子の存在が確認された。
• 外部磁場によりγ(H)が強く抑制されたことから、局在的スピンサロゲートが磁場によって破壊されたことが示された。
• 同時に、κ₀/T(H)が磁場下で増大したことは、オーバンスピンの磁場誘起整列に起因する、移動性準粒子の散乱低減を示唆した。
• ギャップなし励起モードの推定平均自由行程は約20.4 nmであり、スピン間隔よりも著しく大きく、移動性でフェルミ面に類似した性質を支持する。
• 磁場応答の相反する挙動は、相分離を除外し、移動性スピンオンと局在的ランダムスピンサロゲートの共存状況を支持する。