[論文レビュー] Coherent Anti-Stokes Raman Scattering Heterodyne Interferometry

Jeremy S. Bredfeldt, Daniel L. Marks+3 more|ArXiv.org|Nov 13, 2003

Spectroscopy Techniques in Biomedical and Chemical Research参考文献 11被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、別々のサンプルおよびリファレンス路に生成された2つの前方指向CARS信号を干渉させることで、ホモダイン検出を可能にする新規なCARS干渉計測技術、非線形干渉的ラーマンイメージング（NIVI）を導入する。この手法により、信号対雑音比が向上したコherent検出が実現され、ラーマン感受率の大きさと位相の完全な再構成が可能となり、(32.3 ± 0.3) μmのコherー二ンス長を示し、ポンプ強度に対する2次関数的依存性とストークス強度に対する線形依存性を確認した。

ABSTRACT

A new interferometric technique is demonstrated for measuring Coherent Anti-Stokes Raman Scattering (CARS) signals. Two forward-directed CARS signals are generated, one in each arm of an interferometer. The deterministic nature of the CARS process allows for these two signals, when spatially and temporally overlapped, to interfere with one another. Heterodyne detection can therefore be employed to increase the sensitivity in CARS signal detection. In addition, nonlinear CARS interferometry will facilitate the use of this spectroscopic technique for molecular contrast in Optical Coherence Tomography (OCT).

研究の動機と目的

• コherentアンチストークスラーマン散乱（CARS）信号検出の感度を向上させるための新しい干渉計測法の開発。
• 干渉計測を用いて、サンプルのラーマン感受率の大きさと位相を完全に再構成すること。
• CARSを干渉計測技術と統合し、OCTに類似した分子対比度を実現すること。
• 従来のCARS顕微鏡法の限界、例えばスペクトル位相情報の喪失や低い信号対雑音比を克服すること。
• CARS干渉計測法が、非侵襲的で分子特異的なイメージングを可能とすることを実証すること。軸方向分解能はCARSパルスのコherー二ンス長に制限される。

提案手法

• マハトン型干渉計がポンプ-ストークスレーザー光束を2つの路に分割する：一方はサンプル（S）を含み、他方はリファレンス（R）材料を含む。
• ポンプ-ストークス周波数差がラーマン活性な振動モード（例：ベンゼンの1001 cm⁻¹モード）に一致するとき、両路でCARS信号が生成される。
• 両路からのアンチストークス場がビームスプリッタでコherーントに重ね合わされ、干渉検出が可能になる。
• 弱いサンプルからのCARS信号と強いリファレンスCARS信号を干渉させることで、ホモダイン検出が達成され、信号対雑音比が向上する。
• 干渉縞は、リファレンス路の光路長をスキャンし、それに伴う強度変調を検出することで記録される。
• コherー二ンス関数の程度は、干渉縞のエンベロープおよび実部から抽出され、CARSパルスのコherー二ンス長の決定が可能になる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 独立に生成された2つのCARS信号をコherーントに干渉させ、ホモダイン検出を可能とすることができるか？
• RQ2 干渉計測CARS測定から、ラーマン感受率の大きさと位相を完全に再構成できるか？
• RQ3 CARSパルスのコherー二ンス長によって決定される軸方向分解能は、干渉計測CARSシステムでどの程度か？
• RQ4 測定されたCARS信号強度はポンプ強度の2乗に比例し、ストークス強度に線形に比例するか？これは4波混合過程を確認するものである。
• RQ5 この技術は、OCTに類似したイメージングシステムで分子特異的対比度を提供できるか？

主な発見

• CARS信号強度はポンプ強度に対して2次関数的依存を示し、フィッティングされた勾配は2.00 ± 0.02であり、プロセスの4波混合性を確認した。
• CARS信号強度はストークス強度に対して線形依存を示し、フィッティングされた勾配は1.01 ± 0.03であり、理論的期待値と整合的であった。
• 測定されたCARSパルスのコherー二ンス長は(32.3 ± 0.3) μmであり、干渉計測システムの軸方向分解能に対応する。
• 干渉縞に明確な正弦波の縞模様が観察され、2つの空間的に分離されたサンプルからのアンチストークス場間のコherーント干渉が確認された。
• コherー二ンス関数の実部は、干渉縞の縞模様に良好にフィットし、赤色カイ二乗値が0.001であった。これはガウススペクトルモデルと優れた一致を示している。
• この実証により、CARS干渉計測法がホモダイン検出を可能とし、分子イメージングにおける感度向上と完全な位相再構成の道筋を示した。