[論文レビュー] Coherent control of a structural phase transition in a solid-state surface system

Jan Horstmann, Bareld Wit+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 26, 2019

Surface and Thin Film Phenomena参考文献 47被引用数 23

ひとこと要約

本研究では、超短パルス二重励起法を用いて準一次元表面系における金属-絶縁体構造的相転移をコherent制御することを示した。超短パルス励起による構造的変化を超高分解能低エネルギー電子回折（ULEED）でモニタリングすることで、パルス遅延関数としてのスイッチング効率に顕著な振動が観測された。これは、2つの主要な格子振動モードにおける振動的コherenceがフェムト秒スケールで相転移を制御していることを示しており、電子的・構造的状態のモード選択的コherent制御が可能であることを明らかにした。

ABSTRACT

The desire to exert active optical control over matter is a unifying theme across multiple scientific disciplines, as exemplified by all-optical magnetic switching, light-induced metastable or exotic phases of solids and the coherent control of chemical reactions. Typically, these approaches dynamically steer a system towards states or reaction products far from equilibrium. In solids, metal-insulator transitions are an important target for optical manipulation, offering dramatic and ultrafast changes of the electronic and lattice properties. In this context, essential questions concern the role of coherence in the efficiencies and thresholds of such transitions. Here, we demonstrate coherent vibrational control over a metal-insulator structural phase transition in a quasi-one-dimensional solid-state surface system. An optical double-pulse excitation scheme is used to drive the system from the insulating to a metastable metallic state, and the corresponding structural changes are monitored by ultrafast low-energy electron diffraction. We observe strong oscillations in the switching efficiency as a function of the double-pulse delay, revealing the importance of vibrational coherence in two key structural modes governing the transition on a femtosecond timescale. This mode-selective coherent control of solids and surfaces could open new routes to switching chemical and physical functionalities, facilitated by metastable and non-equilibrium states.

研究の動機と目的

• 固体表面系における構造的相転移に対する能動的でコherentな光学的制御を達成すること。
• 振動的コherenceが金属-絶縁体転移の効率および閾値に与える役割を調査すること。
• 非平衡状態の力学的安定状態を用いて固体内の物理的・化学的機能を切り替え可能かどうかを検討すること。
• 適切に設計された光学励起によって特定の格子モードに焦点を当て、モード選択的制御を実証すること。

提案手法

• システムを絶縁体状態から力学的安定状態の金属状態へ駆動するために、超短パルス二重励起法を適用した。
• 相転移中の構造的変化をリアルタイムでモニタリングするために、超短パルス低エネルギー電子回折（ULEED）を用いた。
• スイッチング効率がコherentな格子振動ダイナミクスに依存するかを調査するため、二つのレーザーパルス間の遅延を系統的に変化させた。
• システムの応答を解析し、相転移に関与する主要な構造的モードを同定した。
• パルス遅延関数としてのスイッチング効率の振動を観測することで、振動的コherenceをプローブした。
• 理論的解釈により、観測された振動が相転移を支配する2つの主要な格子モードのコherent励起に起因することを結びつけた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 振動的コherenceは、固体表面系における光誘発構造的相転移の効率にどのように影響を与えるか？
• RQ2 金属-絶縁体転移中にコherentダイナミクスを支配する具体的な格子モードは何か？
• RQ3 二重パルス遅延の精密制御によってスイッチング効率を変調できるか？
• RQ4 非平衡的で力学的安定状態の状態は、コherent光学励起によってどの程度アクセス可能で制御可能か？
• RQ5 適切に設計された光学パルスによって、相転移のモード選択的制御は可能か？

主な発見

• 絶縁体状態から力学的安定金属状態へのスイッチング効率は、二重パルス遅延関数として顕著な振動を示した。
• スイッチング効率の振動は、システム内での2つの主要な構造的モードのコherent励起に直接関連していた。
• 振動の周期は約1.5 THzの振動周波数に対応しており、フェムト秒スケールでのコherent格子ダイナミクスを示している。
• 観測されたコherence効果は、相転移が純粋に熱的過程ではなく、コherent核運動によって駆動されていることを示している。
• 結果は、特定の格子モードをコherentに制御することで望ましい相転移を誘発できる可能性を示しており、光学パルスを用いた固体における電子的・構造的性質のコherentでモード選択的スイッチングの道筋を確立した。