[論文レビュー] Coherent control of an ultrabright single spin in hexagonal boron nitride at room temperature

Nai‐Jie Guo, Li, Song+17 more|arXiv (Cornell University)|Dec 12, 2021

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、六方ボロンナイトライド（hBN）中の単一スピン欠陥を、超高輝度な光学発光とともに常温でコherent制御することに成功した。独自に開発したマイクロ波波導アレイと電子線リソグラフィーを用いて、85%の確率で欠陥を分離し、常温下で強いラビ振動およびハーンエコー信号を達成した。これは、高精度なスピン制御と長いコherences時間に起因するものであり、おそらく炭素と酸素の共ドーピング複合体によるものと考えられる。

ABSTRACT

Hexagonal boron nitride (hBN) is a remarkable two-dimensional (2D) material that hosts solid-state spins and has great potential to be used in quantum information applications, including quantum networks. However, in this application, both the optical and spin properties are crucial for single spins but have not yet been discovered simultaneously for hBN spins. Here, we realize an efficient method for arraying and isolating the single defects of hBN and use this method to discover a new spin defect with a high probability of 85%. This single defect exhibits outstanding optical properties and an optically controllable spin, as indicated by the observed significant Rabi oscillation and Hahn echo experiments at room temperature. First principles calculations indicate that complexes of carbon and oxygen dopants may be the origin of the single spin defects. This provides a possibility for further addressing spins that can be optically controlled.

研究の動機と目的

• 常温下で強力な光学発光とコherentスピン制御を両立するhBN中の単一スピン欠陥の特定と分離を目的とする。
• 従来知られていたhBN欠陥（例：V_B^−）の低量子効率という課題を克服し、単一欠陥の検出を可能とする。
• 金膜マイクロ波波導と電子線リソグラフィーを用いて、hBN欠陥の位置決めと分離をスケーラブルに実現する手法の開発を目的とする。
• 2次元材料中の単一スピンの常温量子制御のためのプラットフォームを確立することを目的とする。
• ab initio計算を用いて、新しい欠陥の原子的起源を特定し、光学的およびスピン的性質と特定のドーピング構成とを関連付けること。

提案手法

• 電子線蒸着とNMP支援リフトオフを用いて、SiO2/Si基板上に100-nmの金膜マイクロ波波導を形成した。
• 100-keV電子線リソグラフィーを用いて、PMMAレジストに520-nmの円形穴をパターン形成し、欠陥位置決め用のサイトを定義した。
• hBNナノパウダー（純度99.0%、約70 nm）を超高純水に分散させ、ドロップキャスティングにより波導アレイ上に孤立したhBNフラクタルを形成した。
• 520-nmレーザー励起を用いて、光的性質を測定し、光子統計のg^(2)(τ)と偏光アノマリーを測定して直線偏光度を評価した。
• g^(2)(τ)データを三準位モデルでフィッティングした：g^(2)(τ) = 1 - (1+a)e^(-|τ|/τ₁) + ae^(-|τ|/τ₂)，ここでτ₁ ≈ 2.5 ns（放射性）およびτ₂ ≈ 600 ns（非放射性）である。
• VASPを用いたab initio DFT計算を行い、HSE06関数、PBE-GGA、およびDFT-D3分散補正を適用して、欠陥構造とスピン相互作用をモデル化した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 hBN中の単一スピン欠陥は、常温下で高輝度で光学的にアドレス可能な状態に分離可能か？
• RQ2 観測された高輝度および長寿命のスピンコherencesの背後にある原因は何か？
• RQ3 常温下で、単一hBN欠陥においてコherentスピン制御（ラビ振動、ハーンエコー）が達成可能か？
• RQ4 欠陥の光学的およびスピン的挙動は、炭素と酸素の共ドーピング複合体のような特定の原子配置と整合的か？
• RQ5 光学的およびマイクロ波的制御が可能なスケーラブルかつ統合型プラットフォームを構築可能か？

主な発見

• 波導アレイと電子線リソグラフィーを用いて、85%の確率でhBN中の超高輝度な単一スピン欠陥を分離した。
• 放射性寿命τ₁ ≈ 2.5 nsおよび非放射性寿命τ₂ ≈ 600 nsを観測し、光学スピン初期化に不可欠な長寿命のメタスタブル状態を示した。
• 直線偏光度（DOP）は約0.8であった。これは強い発光アノマリーと高品質な光学発光を示している。
• 飽和パワーP_satは446 ± 54 μW、飽和発光率I_satは3.7 ± 0.20 MHzであった。これにより高輝度が確認された。
• 常温下でラビ振動およびハーンエコー信号が観測され、マイクロ波パルスによるコherentスピン制御が実証された。
• ab initio計算の結果、欠陥はおそらく炭素と酸素のドーピング複合体であると示唆され、観測された光学的およびスピン的性質と整合的である。