[論文レビュー] Coherent coupling between surface plasmons and excitons in semiconductor nanocrystals

Daniel E. Gómez, K. C. Vernon+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 18, 2009

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 3被引用数 197

ひとこと要約

本研究では、可溶性銀膜上に形成されたCdSeナノクリスタル（NCs）における表面プラズモン（SPs）と励起子の強力なコherent結合を実験的に示した。可変角度分光的屈折率測定法を用いて、室温下で約82 meVのラビ分裂を達成した。エネルギー分散における反クロスイングの観察により、ハイブリッドSP-励起子ポラリトン状態の形成が確認され、実用的実験条件下で低閾値プラズモニック素子および非線形光学応用への応用が可能となる。

ABSTRACT

We present an experimental demonstration of strong coupling between a surface plasmon propagating on a planar silver substrate, and the lowest excited state of CdSe nanocrystals. Variable-angle spectroscopic ellipsometry measurements demonstrated the formation of plasmon-exciton mixed states, characterized by a Rabi splitting of $\sim$ 82 meV at room temperature. Such a coherent interaction has the potential for the development of plasmonic non-linear devices, and furthermore, this system is akin to those studied in cavity quantum electrodynamics, thus offering the possibility to study the regime of strong light-matter coupling in semiconductor nanocrystals at easily accessible experimental conditions.

研究の動機と目的

• コロイダル半導体ナノクリスタル（NCs）における表面プラズモン（SPs）と励起子の強力なコherent結合が、これまで実験的に確認されていなかった分野であるNCsにおいて、室温下で実際に観測可能であることを示すこと。
• 平板金属-誘電体-NCヘテロ構造内でのSP-励起子ハイブリッド状態（ポラリトン）が形成される条件を調査すること。
• 室温下および低励起パワー条件下で、NCベースの系における強い光-物質結合を達成可能かどうかを検討すること。
• 分光的屈折率測定法を用いてエネルギー分散と結合強度を特徴づけ、励起子-SP重なりと位相崩壊率の役割を特定すること。

提案手法

• 入射角（55°～90°）および波長範囲で複素反射係数比（ρ = rp/rs）を測定するために、可変角度分光的屈折率測定法が用いられた。
• 酸化を防ぎ、安定したSP励起を可能にするために、ガラス基板上に50 nmの銀膜に加え、3 nmのSiO2キャッピング層を形成した。
• CdSeナノクリスタルは標準的手法で合成され、溶解性を向上させるためにリガンド交換が施され、スピンコーティングによりAg/SiO2膜上に約74 nm 厚のNC層を形成した。
• Xeアークランプを光源とする光弾性モジュレート型屈折率測定装置に搭載し、光学的異方性および分散を高精度で測定した。
• 結合強度の理論的モデリングには、励起子遷移電気双極子モーメントとSPの電場振幅から導かれる励起子-SP結合行列要素gが用いられた。
• 可変角度屈折率測定から抽出されたエネルギー分散における反クロスイング行動を分析し、ラビ分裂を抽出することで、ハイブリッドSP-励起子状態の形成を確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 コロイダル半導体ナノクリスタルにおいて、室温下で表面プラズモンと励起子の強力なコherent結合が実験的に観測可能か？
• RQ2 平板型Ag/NCヘテロ構造におけるラビ分裂の大きさは何か？ また、それらは励起子-SP結合強度および位相崩壊率とどのように関係しているか？
• RQ3 NC膜内の不均一な幅および粒子間相互作用が、強力結合の観測にどのように影響するか？
• RQ4 励起子遷移電気双極子モーメントおよびSP電場との空間的重なりが、結合効率にどの程度寄与するか？
• RQ5 低励起パワーおよび大気中条件下でも、SPと励起子間の安定的かつコherentなエネルギー交換を実現できるか？

主な発見

• 室温下で実験的に約82 meVのラビ分裂が観測され、CdSeナノクリスタルにおける表面プラズモンと励起子の強力なコherent結合が確認された。
• 可変角度屈折率測定から抽出されたエネルギー分散における反クロスイング行動は、ハイブリッドSP-励起子ポラリトン状態の形成を直接的証明している。
• 結合強度は、電子およびホールの包絡関数の重なり積分に支配されており、球対称性とノードの欠如により、1S3/2(1Se)励起子状態で最大値を示す。
• 粒子サイズ分布および膜の不均一性にもかかわらず、有限のラビ分裂が観測されたことから、多数のNCsがSPモードとコherently相互作用していることが示され、位相崩壊および粒子間結合効果が最小限に抑えられている。
• 金属-誘電体界面に強い電場局在が生じ、SPモードのQファクターが低くても、高電場強度が実現され、これにより結合が強化されている。
• 励起子遷移の高いオシレーター強度を持つ第一励起状態への直接的結合と局所電場の増幅により、従来のキャビティ-QED実験（CdSe NCsでは30–45 μeV）と比較して、ラビ分裂が顕著に大きくなっている。