[論文レビュー] Coherent phonon spectroscopy and interlayer modulation of charge density wave order in the kagome metal CsV$_3$Sb$_5$

Noah Ratcliff, Lily Hallett+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 20, 2021

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用数 15

ひとこと要約

本研究は、超高速コherent phonon分光法と第一原理DFT計算を組み合わせることで、CsV₃Sb₅における電荷密度波（CDW）秩序が、1つのM点と2つのL点で同時に凝縮する3つの光学モード（MLL秩序）に起因することを明らかにした。この秩序はc軸に沿った層間調制を引き起こし、C₆回転対称性を破る。この歪みは、低温で観測された一軸CDW秩序を自然に説明するものである。

ABSTRACT

The recent discovery of the $A$V$_3$Sb$_5$ ($A=$ K, Rb, Cs) material family offers an exciting opportunity to investigate the interplay of correlations, topology, and superconductivity in kagome metals. The low energy physics of these materials is dominated by an unusual charge density wave phase, but little is understood about the true nature of the order parameter. In this work, we use a combination of ultrafast coherent phonon spectroscopy and first-principles density functional theory calculations to investigate the charge density wave order in CsV$_3$Sb$_5$. We find that the charge density wave is the result of a simultaneous condensation of three optical phonon modes at one $M$ and two $L$ points. This distortion can be described as tri-hexagonal ordering with an interlayer modulation along the $c$ axis. It breaks the $C_6$ rotational symmetry of the crystal and may offer a natural explanation for reports of uniaxial order at lower temperatures in this material family.

研究の動機と目的

• kagome金属CsV₃Sb₅における電荷密度波（CDW）秩序パラメータの真の性質を特定すること。
• CDW秩序がc軸に沿って調制するかどうかという長年の疑問を解消すること。
• CsV₃Sb₅においてT* ≈ 60 K未満で観測された一軸CDW秩序の起源を説明すること。
• 超高速光学プローブを用いてCDW歪みの対称性およびフォノン的性質を同定すること。

提案手法

• 新鮮に割れたCsV₃Sb₅単結晶において、50 fsのレーザーパルスを用いた超高速一時反射測定により、コherent phononを励起およびプローブする。
• 反射率の振動をフーリエ解析することで、フォノン周波数とその温度依存性を抽出する。
• VASPパッケージを用いた第一原理密度汎関数理論（DFT）計算により、フォノンモードと対称性を計算する。PBE-GGAおよびDFT-D3補正を適用する。
• 実験的フォノンモードとDFT予測モードを比較し、対称性を割り当て、MLL CDW構造を確認する。
• 正確な格子定数およびフォノン分散関係を確保するため、Γ中心の18×18×12 k点メッシュと完全な構造最適化を実施する。
• ラーマン活性と対称性の破れの分析により、観測されたフォノンモードとCDW相転移および一軸秩序の関連を結びつける。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CsV₃Sb₅におけるCDW秩序パラメータの対称性および波数ベクトル構造は何か？
• RQ2 CDWはc軸に沿って層間調制を示すのか？ もし示すならば、どのように特徴づけられるか？
• RQ3 なぜT* ≈ 60 K未満で一軸CDW秩序が出現するのか？ また、TCDW = 94 Kでの主なCDW転移とは何の関係があるのか？
• RQ4 どの特定のフォノンモードがCDW歪みを引き起こし、それらが層を越えてどのように結合するのか？
• RQ5 T*未満で観測された幅広い3.1 THz共鳴は、一軸秩序の発現と関連していると見なせるか？

主な発見

• CsV₃Sb₅におけるCDWは、1つのM点と2つのL点で同時に凝縮する3つの光学フォノンモード（MLL秩序）に起因し、層間c軸調制を示す三重六角形のMLL秩序を形成する。
• 4.1 THzのγモードは、全温度範囲で存在し、Sb原子のc軸に沿った上下運動を示す完全対称性のΓ₁⁺（A₁g）モードであると特定された。
• 1.3 THzのαモードはTCDW = 94 K未満でラーマン活性となり、Cs原子のc軸方向変位を示すL₂⁻フォノンモードと割り当てられ、層間CDW調制を確認した。
• 幅広い3.1 THzのβ共鳴はT* ≈ 60 K未満で出現し、一軸CDW秩序の発現に起因するとされ、C₆回転対称性の破れを示している。
• MLL CDW構造自体がC₆対称性を破っているため、低温で観測された一軸秩序が自然に安定化される可能性がある。
• DFT計算により、実験的割り当ての正確性が確認され、予測されたフォノン周波数と対称性が観測値と良好に一致した。