[論文レビュー] Collapse of Jahn-Teller Phonons in La$_{1-x}$Sr$_{x}$MnO$_3$ with Weak Magnetoresistance

Tyler C. Sterling, A. T. Savici+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 5, 2026

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 0

ひとこと要約

研究は、La1-xSrxMnO3（x=0.2,0.3）でCurie温度を上回るとJahn-Teller活性の結合伸長光学フォノンが総崩壊する一方で、マグノンは従来通りであり、電子-格子結合と巨磁気抵抗性との間の結びつきを覆し、格子歪みの拡散がCMRを支配していることを示唆する。

ABSTRACT

Perovskite manganites are quantum materials exhibiting competing interactions inducing colossal magnetoresistance (CMR). The prevailing theory of CMR highlights the essential role of electron-phonon coupling (EPC), but mounting evidence suggests the underlying mechanism is more complicated. Here, we investigate phonons and spin-phonon coupling in ferromagnetic CMR manganites La$_{1-x}$Sr$_x$MnO$_3$ ($x$=0.2,0.3) with relatively small CMR associated with melting of the magnetic order above room temperature. High-resolution neutron scattering experiments combined with density functional theory (DFT) show that the low-temperature ferromagnetic phase is conventional: neutron scattering from phonons agrees with DFT predictions and magnons follow sinusoidal dispersions. Fluctuating magnetic moments and low-energy phonons remain conventional in the high temperature paramagnetic phase, indicating the Mn and La/Sr sublattices are not strongly perturbed by melting of ferromagnetism. In contrast, the Jahn-Teller-active optical oxygen vibrations collapse entirely above the Curie temperature, despite low CMR in these compositions, with some of the lost spectral weight reappearing as quasielastic scattering. We attribute this highly anomalous behavior to giant EPC in the charge and/or orbital channel. It drives cooperative diffusive motion of quasistatic carrier-trapping oxygen sublattice distortions once ferromagnetism disappears. We hypothesize the magnitude of magnetoresistance correlates with the rate of diffusion rather than with the strength of Jahn-Teller EPC.

研究の動機と目的

• relatively small CMR を伴う La1-xSr x MnO3 (x=0.2,0.3) におけるフォノンとスピン-フォノン結合の解明。
• Jahn–Teller活性な光学フォノンがTc上で崩壊するかどうかとスペクトル強度が上昇するかを評価。
• フォノン異常の原因として構造相転移、ツイニング、スピン-フォノン結合を否定。
• フォノンの挙動と磁気抵抗および格子歪みの拡散との関係を評価。

提案手法

• ブリルアン領域全体をマッピングする高分解能(inelastic) 中性子散乱（時間飛行法および三軸法）。
• 密度汎関数理論計算（PBE+U, PAW）を用いて直交相と斜方相における格子ダイナミクスを予測し、非弾性中性子散乱強度を算出。
• Phonopyおよびeuphonicによるフォノン計算を用いて偽立方表記へ展開し実験と比較。
• 線形スピン波理論を用いて強磁性マグノンをモデル化し交換結合定数を抽出。
• フォノンスペクトルの多領域フィッティングを行い温度間でJahn-Teller活性分枝を正確に追跡。
• サルインルールによるスペクトル強度再分配の評価と準エラスティック散乱成分の同定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 La1-xSrxMnO3（x=0.2,0.3）でTc上のJahn–Teller活性結合伸長フォノンは崩壊するか？
• RQ2 スピン-フォノン結合またはマグノン-フォノンのハイブリダリゼーションによるフォノン再正弦が観測されるか？
• RQ3 構造相転移やツイニングは異常なフォノンの原因か？
• RQ4 Tc上でのスペクトル強度はどこへ再分配されるか—準エラスティック散乱へか、それとも別の場所へ—格子ダイナミクスとCMRに与える意味は？

主な発見

• 低温の強磁性相は従来型であり、フォノンはDFT予測と一致し、マグノンは正弦波分散に従う。
• Tc以上では Jahn–Teller活性結合伸長光学フォノン分枝がブリルアン領域端全体で崩壊し、失われた強度は準エラスティック散乱として再現される。
• DFT計算は崩壊が構造相転移やツイニングによるものではなく、スピン-フォノン結合は無視できるほど小さいことを示す。
• Tc上で準エラスティック散乱が増加し、荷電捕捉格子歪みの拡散が示唆され、コヒーレントフォノンモードではなく diffusion が支配的。
• マグノン分散はスピン-フォノン結合による著しい広がりやギャップを示さず、マンガナイトにおけるスピン-軌道相互作用が弱いことと一致。
• 巨磁気抵抗の大きさは Jahn–Teller フォノン再正接と直接的には相関せず、格子歪みの拡散速度が EPC の強さよりCMRを支配すると提案される。