[論文レビュー] Colossal Nernst power factor in topological semimetal NbSb$_2$

Peng Li, Pengfei Qiu+8 more|arXiv (Cornell University)|Nov 23, 2022

Advanced Thermodynamics and Statistical Mechanics被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、20–25 K、5 Tの条件下で単結晶NbSb₂において、3800×10⁻⁴ W m⁻¹ K⁻²の巨大なネルンスト・パワー・ファクターと71×10⁻⁴ K⁻¹の高いネルンスト・フィギュア・オブ・マリットを報告している。この性能は、高いキャリア移動度、デルタ型のバンド分散、強力なフォノン・ドラッグ効果を示す補正された電子構造に起因し、液体窒素温度未満での効率的な横方向熱磁気冷却を可能にしている。

ABSTRACT

Today solid-state cooling technologies below liquid nitrogen boiling temperature (77 K), crucial to quantum information technology and probing quantum state of matter, are greatly limited due to the lack of good thermoelectric and/or thermomagnetic materials. Here, we report the discovery of colossal Nernst power factor of 3800$ imes$10$^{-4}$ W m$^{-1}$ K$^{-2}$ under 5 T at 25 K and high Nernst figure-of-merit of 71$ imes$10$^{-4}$ K$^{-1}$ under 5 T at 20 K in topological semimetal NbSb$_2$ single crystals. The observed high thermomagnetic performance is attributed to large Nernst thermopower and longitudinal electrical conductivity, and relatively low transverse thermal conductivity. The large and unsaturated Nernst thermopower is the result of the combination of highly desirable electronic structures of NbSb$_2$ having compensated high mobility electrons and holes near Fermi level and strong phonon-drag effect. This discovery opens an avenue for exploring material option for the solid-state heat pumping below liquid nitrogen temperature.

研究の動機と目的

• 77 K未満の固体冷却に適した高性能熱磁気材料の著しい不足に対処すること。
• NbSb₂のようなトポロジカル半金属がネルンスト効果駆動冷却に与える可能性を調査すること。
• 低温領域における大きな、非飽和のネルンスト熱電力の発現に寄与する材料特性を同定すること。
• 内在的な電子的および格子効果を用いた効率的な横方向熱磁気冷媒化の実現可能性を示すこと。

提案手法

• 温度勾配を用いた化学蒸発輸送法による高品質単結晶NbSb₂の合成。
• 相純度および化学 stoichiometry の確認のためのXRD、SEM、EDSによる特性評価。
• 磁場下での電気的・熱的・熱磁気的輸送特性の測定に、磁場を施した改良型4端子物理特性測定系（PPMS）を用いる。
• 熱ホール効果を抑制するため、導電度測定に交流を用いる。
• 電子構造およびフェルミ面のモデル化のため、Quantum ESPRESSOおよびVASPを用いた第一原理計算（PBE-GGA関数およびノーマルコンセービング擬ポテンシャルを使用）。
• 実験データと理論モデルの比較により、キャリア濃度および移動度の値を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 低温・高磁場下におけるNbSb₂の顕著に大きなネルンスト熱電力の起源は何か？
• RQ2 NbSb₂の電子バンド構造およびキャリア移動度は、その高いネルンスト・フィギュア・オブ・マリットにどのように寄与しているか？
• RQ3 フォノン・ドラッグ効果は、このトポロジカル半金属におけるネルンスト応答をどの程度強化しているか？
• RQ4 NbSb₂のようなトポロジカル半金属は、77 K未満の横方向熱磁気冷却において、従来の材料を上回る性能を示せるか？
• RQ5 補正された電子・正孔系は、非飽和磁場下でも大きなネルンスト・パワー・ファクターを維持するために果たす役割は何か？

主な発見

• NbSb₂は、25 K、5 Tの条件下で3800×10⁻⁴ W m⁻¹ K⁻²の巨大ネルンスト・パワー・ファクターを示し、従来の材料の値を著しく上回っている。
• 20 K、5 Tの条件下でネルンスト・フィギュア・オブ・マリットが71×10⁻⁴ K⁻¹に達しており、横方向熱磁気冷却の効率が非常に高いことを示している。
• 大きな非飽和ネルンスト熱電力は、フェルミ準位付近で高い移動度を示すほぼ補正された電子・正孔系に起因している。
• 第一原理計算により、デルタ型の線形バンド分散および電子と正孔のパッチを併存するフェルミ面が確認され、観測された輸送特性を支持している。
• フォノン・ドラッグ効果が熱電力に顕著に寄与しており、キャリア移動度およびフェルミエネルギーに基づく測定値と理論的予測値の一致から裏付けられている。
• 測定されたネルンスト熱電力は、理論的予測値（1 Tあたり283 μV/K）と整合しており、抽出されたキャリア濃度および移動度の妥当性が検証された。