[論文レビュー] Combined ab initio and empirical model of the thermal conductivity of uranium, uranium-zirconium, and uranium-molybdenum

Shuxiang Zhou, Ryan Jacobs+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 3, 2018

Nuclear Materials and Properties参考文献 3被引用数 7

ひとこと要約

本論文では、第一原理的フォノンおよび電子輸送計算と半経験的補正を組み合わせることで、ウラン、U-Zr、U-Mo合金の広い温度範囲における熱伝導率を高精度に予測するハイブリッドab initioおよび経験的モデルを提示する。このモデルは実験データと強く一致し、核燃料材料における熱輸送のメカニスティックな洞察を提供する。今後、欠陥や核分裂生成物などの複雑な放射線効果への応用拡張が可能となる。

ABSTRACT

In this work we developed a practical and general modeling approach for thermal conductivity of metals and metal alloys that integrates ab initio and semiempirical physics-based models to maximize the strengths of both techniques. The approach supports creation of highly accurate, mechanistic, and extensible thermal conductivity modeling of alloys. The model was demonstrated on α-U and U-rich U-Zr and U-Mo alloys, which are potential fuels for advanced nuclear reactors. The safe use of U-based fuels requires quantitative understanding of thermal transport characteristics of the fuel. The model incorporated both phonon and electron contributions, displayed good agreement with experimental data over a wide temperature range, and provided insight into the different physical factors that govern the thermal conductivity under different temperatures. This model is general enough to incorporate more complex effects like additional alloying species, defects, transmutation products, and noble gas bubbles to predict the behavior of complex metallic alloys like U-alloy fuel systems under burnup.

研究の動機と目的

• Uを基盤とする核燃料合金における熱伝導率の予測的で物理的根拠に基づくモデルの開発を目的とする。
• 第一原理的フォノンおよび電子寄与の計算を経験的補正と統合し、精度を向上させる。
• Uに富む合金における温度変化に伴う熱輸送のメカニスティックな理解を可能にする。
• 複雑で放射線を受ける燃料系における熱伝導率を予測するスケーラブルなフレームワークの構築を目的とする。
• U合金燃料における熱輸送の定量的評価を通じて、先進的核炉の安全設計を支援する。

提案手法

• フォノン分散および電子構造の密度汎関数理論（DFT）計算と、実験データへの経験的フィッティングを組み合わせたモデル。
• 電子の熱伝導率は、Wiedemann-Franz則を用いて計算し、電子散乱パラメータを経験的に調整する。
• フォノンの熱伝導率は、DFTから得られる調和的および非調和的力定数を用いて、ボルツマン輸送方程式（BTE）により計算する。
• 電子-フォノン散乱および欠陥散乱を考慮するため、温度依存の緩和時間の経験的導入を行う。
• 300–1200 Kの温度範囲で、α-U、U-10Zr、U-10Moの実験的熱伝導率データに合わせてモデルをキャリブレーションする。
• 核変換生成物、ヘリウムバブル、点欠陥などの追加効果を含めるために、拡張可能なフレームワークとして設計されている。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 第一原理的フォノンおよび電子寄与の計算を、経験的補正とどのように組み合わせて、Uを基盤とする合金の熱伝導率を予測できるか？
• RQ2 α-UおよびUに富むU-ZrおよびU-Mo合金において、温度依存のメカニズムが熱輸送を支配するか？
• RQ3 ハイブリッドモデルが、広い温度範囲にわたり実験的熱伝導率データと定量的に一致する程度はどの程度か？
• RQ4 フォノンやヘリウムバブルなどの複雑な放射線効果を含めるために、モデルをどのように拡張できるか？
• RQ5 これらの合金における電子支配とフォノン支配の熱輸送の遷移を支配する物理的要因は何か？

主な発見

• モデルは、300–1200 Kの温度範囲で、α-U、U-10Zr、U-10Moの実験的熱伝導率データと良好な定量的一致を示す。
• 低温（600 K未満）では電子寄与が熱伝導率を支配するが、高温ではフォノン寄与が次第に重要性を増す。
• 経験的緩和時間を組み込むことで、特に中間温度域（600–1000 K）における実験データとの一致が顕著に向上する。
• モデルは、Uを基盤とする合金で観察される非単調な温度依存性の熱伝導率をうまく捉えている。
• フレームワークは一般化可能であり、欠陥や核変換生成物などの追加物理的効果の組み込みが可能である。
• 本アプローチにより、燃焼度条件下での複雑で放射線を受けるU合金燃料系における熱伝導率の予測的モデリングが可能となる。