[論文レビュー] Commensurate structures in twisted transition metal dichalcogenide heterobilayers

Madeleine Phillips, C. Stephen Hellberg|arXiv (Cornell University)|Sep 5, 2019

Nanocluster Synthesis and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論（DFT）を用いて、0°および60°ねじれ角を持つ共格的スタック構造のMoS₂/WS₂およびMoSe₂/WSe₂二層構造の電子バンド構造を計算し、界面間混成、金属原子の非対称性、ブリユアンゾーンの整合性によって、バンドギャップおよびスピン軌道分裂が顕著に変化することを明らかにした。これらの変化により、光励起発光信号を用いたスタック構造の光学的同定が可能となる。

ABSTRACT

A major theoretical challenge of studying twisted transition metal dichalcogenide (TMD) bilayers is that the unit cell of such structures is very large and therefore difficult to address using first-principles methods. However, twisted TMD bilayers form moiré patterns, which consist of regions of commensurate stacking, either smoothly interpolated into one another or separated by sharp domain walls. In this paper, we study twisted TMD bilayers by studying the properties of the constituent commensurate structures. Using density functional theory (DFT), we compute band structures for commensurately-stacked MoS$_2$/WS$_2$ and MoSe$_2$/WSe$_2$ bilayers in both $0^\circ$ and $60^\circ$ orientations, and we highlight variations in band structures across different commensurate geometries. These band structure variations arise from diverse factors such as metal atom asymmetry between layers (Mo vs. W), differences in interlayer hybridization, and Brillouin zone alignment. We comment on the consequences of such band structure differences for optical experiments and on the effects of strain on moiré pattern electronic structure.

研究の動機と目的

• ねじれ遷移金属ジ chalcogenide（TMD）バイレイヤーにおける大きなユニットセルのモデル化という計算的課題に対処するため、共格的スタック構造に焦点を当てる。
• 界面間混成、金属原子の非対称性（Mo 対 W）、およびブリユアンゾーンの整合性が TMD ヘテロバイレイヤーの電子バンド構造に与える影響を理解すること。
• バンド構造の変化を、特に光励起発光実験における界面励起子（ILE）ピーク位置および分裂に結びつけること。
• モアレパターンを持つTMDヘテロ構造におけるバンドギャップ工学に及ぼすひずみの影響を評価すること。

提案手法

• プロジェクター付加重波（PAW）法および一般化勾配近似（GGA）関数を用いた第一原理DFT計算。
• 高対称性の共格的スタック幾何構造（AB、BA、AABB、BB、ABBA）におけるMoX₂/WX₂（X = S, Se）バイレイヤーの電子バンド構造の計算。
• 収束性と界面間結合のアーティファクトを最小限に抑えるために、8×8×1 Γ中心のkポイントメッシュ、450 eVの平面波カットオフ、30 Åの真空間隔を用いる。
• 特にΓ点およびK点におけるバンド分散の比較とスピン軌道結合の評価を通じて、界面間混成効果を分析する。
• 引張ひずみをかけた状態でのバンドギャップの変化を観察することで、ひずみ効果を調査する。
• モノレイヤーとバイレイヤーのバンド構造を比較することで、界面結合および対称性に起因する寄与を分離する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MoX₂/WX₂バイレイヤーにおける異なる共格的スタック構造（AB、BA、AABB、BB、ABBA）において、バンドギャップおよびスピン軌道分裂はどのように変化するか？
• RQ2 ブリユアンゾーンの整合性（0° 対 60° ねじれ）は、K点における界面間混成の有効性または抑制にどのように寄与するか？
• RQ3 金属原子の非対称性（Mo 対 W）は、TMDヘテロバイレイヤーにおける界面間混成およびバンド分散にどのように影響するか？
• RQ4 光励起発光測定、特に界面励起子（ILE）ピーク位置および分裂を用いて、異なるスタック幾何構造を区別できるか？
• RQ5 引張ひずみは、MoSe₂/WSe₂ヘテロバイレイヤーにおけるバンドギャップの性質（直接性対間接性）および光学的応答にどのように影響するか？

主な発見

• 0°ねじれのMoS₂/WS₂およびMoSe₂/WSe₂バイレイヤーにおけるABおよびBAスタック構造では、時間反転対称性に起因するK点およびK’点の整合性による位相キャンセレーションにより、界面間混成がほとんど見られない。
• 一方、60°ねじれのABBA構造では、K点およびK’点の整合性により有限の界面間混成が可能となり、顕著なバンド分裂および変化したバンド分散が観測される。
• MoS₂/WS₂バイレイヤーのバンドギャップは、Γ点における強い界面間混成により間接ギャップであるが、MoSe₂/WSe₂バイレイヤーはAB/BA構造においても依然として間接ギャップであり、ギャップサイズは減少する。
• 光励起発光において、ABスタックのMoSe₂/WSe₂バイレイヤーでは、BAスタックのものよりもエネルギーで約78 meV高く、分裂幅が約24 meV大きく予測され、スタック構造の光学的同定が可能となる。
• 十分な引張ひずみがかかると、MoSe₂/WSe₂バイレイヤーは間接ギャップから直接ギャップに遷移し、K点における価電子帯と伝導帯の波動関数の重なりが減少するため、ILE信号が消える可能性がある。
• 界面間距離および未混成バンド間のエネルギーオフセットが混成強度を調節し、距離が大きいほど混成が弱まり、バンド分裂効果も弱まる。