[論文レビュー] Comparative study of high-Tc superconductivity in H3S and H3P

Hyungju Oh, Sinisa Coh+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 30, 2016

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用数 3

ひとこと要約

本研究は、同一の体心立方構造と格子定数（3 Å）におけるH3SとH3Pにおける高Tc超伝導性を比較し、H3Pでは電子-格子振動結合（λ = 1.66）が強くても、その超伝導転移温度（Tc ≈ 76 K）がH3S（Tc ≈ 166 K）より顕著に低いのは、低周波数H–P結合曲げモードの軟化と、格子振動周波数の重み付けが減少（ωln = 610 K 対 1580 K）するためである。これは、超伝導性を決定する要因として、結合強度のみではなく、格子振動モードのエネルギー分布が極めて重要であることを示している。

ABSTRACT

We report on a comparative study of the electronic structure, phonon spectra, and superconducting properties for recently discovered superconducting hydrides, H3S and H3P. While the electronic structures of these two materials are similar, there are notable changes in the phonon spectra and electron-phonon coupling. The low-frequency bond-bending modes are softened in H3P and their coupling to the electrons at the Fermi surface is enhanced relative to H3S. Nevertheless, coupling to the high-frequency modes is reduced so the resulting calculated superconducting transition temperature is reduced from ~166 K in H3S to ~76 K in H3P.

研究の動機と目的

• H3Sと類似した電子構造を示すにもかかわらず、H3PのTcが低い理由を理解すること。
• 原子量および結合性（S → P）の変化が格子振動スペクトルおよび電子-格子振動結合に与える影響を調査すること。
• H3PのTcがH3Sに比べて低くなる根本的要因を、より強い全体的な電子-格子振動結合にもかかわらず特定すること。
• ハイドライド超伝導体におけるTcを決定する要因として、格子振動モード周波数およびその分布の役割を評価すること。

提案手法

• SIESTAおよびQuantum-ESPRESSOコードを用いた、規範的擬ポentialとPBE関数を用いたab initio計算。
• 密度汎関数摂動論を用いて格子振動周波数および電子-格子振動結合（EPC）を計算。
• Wannier90およびEPWパッケージを用いて、Eliashbergスペクトル関数α²F(ω)およびモード別結合強度λqνを計算。
• EPC加重平均格子振動周波数ωlnは、式 ωln = exp{ (2/λ) ∫ (α²F(ω)/ω) lnω dω } を用いて計算し、有効格子振動エネルギーを評価。
• μ* = 0.1としてMcMillan式を用いてTcを推定し、大きなλに対してはKresin–Barbee–Cohenモデルでも検証。
• 電子構造計算には16×16×16のkポイントメッシュを用い、最大局在性Wannier関数による補間により、高精度なEPC計算を実現。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 H3Sと同程度の電子的構造を示すにもかかわらず、H3Pの超伝導転移温度が低いのはなぜか？
• RQ2 H3Pにおける低周波数結合曲げモードの軟化は、H3Sと比較して電子-格子振動結合およびTcにどのように影響するか？
• RQ3 結合強度とは異なり、格子振動モード周波数の違いが、これらのハイドライドにおけるTcをどれほど決定づけているか？
• RQ4 ブリユアンゾーン全体にわたる格子振動モードの分布は、Eliashbergスペクトル関数および超伝導特性にどのように影響するか？

主な発見

• 超伝導転移温度（Tc）はH3Sで166 K、H3Pで76 Kと推定され、H3Pの電子-格子振動結合強度（λ = 1.66 対 1.38）が高いために予想されるが、依然として低い。
• 有効格子振動周波数ωlnはH3Sで1580 K、H3Pで610 Kであり、超伝導性を駆動する平均格子振動エネルギーが顕著に低下していることを示している。
• H3Pにおける低周波数結合曲げモード（50 meV未満）は、フェルミ面近くの電子と強く結合し、λの増加に寄与しているが、その低エネルギーがTcの向上を制限している。
• H3SのEliashbergスペクトル関数α²F(ω)は、Γ点における高周波数H–S伸縮モードに支配されており、H3PではΓ–H–N方向に複数のモードにわたって分布している。
• H3Pでは高いλと低いTcの不一致は、主な格子振動モードエネルギーが高周波数（150–200 meV）から低周波数（≤50 meV）にシフトしたことにより、有効結合エネルギーが低下したことに起因する。
• 実験観測（H3SでTc ≈ 200 K、H3PでTc ≈ 100 K）とも整合的であり、計算においてH3Pの格子振動軟化が不安定モードを無視しているために過剰に評価されている可能性がある。