[論文レビュー] Conduction at domain walls in insulating Pb(Zr$_{0.2}$Ti$_{0.8}$)O$_3$ thin films

Jill Guyonnet, Iaroslav Gaponenko+2 more|arXiv (Cornell University)|May 1, 2012

Ferroelectric and Piezoelectric Materials被引用数 20

ひとこと要約

本研究では、導電性AFMおよびPFMを用いて、絶縁性Pb(Zr₀.₂Ti₀.₈)O₃（PZT）薄膜における180°反強磁性ドメイン壁に沿った電気的導通を実証した。ドメイン壁でのみ、顕著に非線形的かつ非対称的で、温度依存的かつ安定した電流が観測された。導通は、部分的に帯電したドメイン壁セグメントにおける不純物のセグレゲーションに起因するとされ、BiFeO₃のような多フェロイック材料にとどまらない一般化されたメカニズムを示唆している。

ABSTRACT

Among the recent discoveries of domain wall functionalities, the observation of electrical conduction at ferroelectric domain walls in the multiferroic insulator BiFeO3 has opened exciting new possibilities. Here, we report evidence of electrical conduction also at 180° ferroelectric domain walls in the simpler tetragonal ferroelectric PZT thin films. The observed conduction shows nonlinear, asymmetric current-voltage characteristics, thermal activation at high temperatures and high stability. We relate this behavior to the microscopic structure of the domain walls, allowing local defects segregation, and the highly asymmetric nature of the electrodes in our local probe measurements.

研究の動機と目的

• 純粋なフェロエレクトリックPZTにおける180°ドメイン壁が、多フェロイック効果とは独立して導通を示すかどうかを調査すること。
• BiFeO₃よりも単純な系において、ドメイン壁導通の微視的起源を明確にすること。バンドギャップの狭小化や極化不連続性といった競合するメカニズムが生じにくい環境を想定する。
• 導通がドメイン壁構造そのものに起因するものか、それとも不純物や電荷スクリーニングによって媒介されているのかを特定すること。
• ドメイン壁導通の安定性と再現性を評価し、将来的なデバイス応用への可能性を検討すること。

提案手法

• エピタキシャルPZT薄膜（60–70 nm）を、脈動レーザー蒸着法によりSrRuO₃/SrTiO₃基板上に成長させた。
• 導電性AFMのプローブを用いて正のDCバイアスを印加することで、極化を反転させ、ドメイン壁を形成した。
• ドメイン構造のイメージングと極化の向きの確認に、ピエゾレスポンス力顕微鏡（PFM）を用いた。
• 最大10 Vのバイアスを用いた導電性AFM（c-AFM）を用いて、ドメイン壁における局所的電流のマッピングを行った。
• 表面汚染や環境的要因の影響を最小限に抑えるために、超高真空（約3×10⁻¹⁰ mbar）下で測定を実施した。
• 非線形性、非対称性、温度依存性を分析することで、バルク電流やスイッチング電流とは区別できるドメイン壁導通を特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 絶縁性PZT、すなわち純粋なフェロエレクトリックペロブスカイトである180°ドメイン壁に、導通が特異的に生じるか？
• RQ2 多フェロイック効果や複雑な極化不連続性が存在しない状況下で、PZTにおけるドメイン壁導通の微視的起源は何か？
• RQ3 電圧依存性やヒステリシスの観点から、バルク電流やスイッチング電流とはどのように異なるか？
• RQ4 不純物、特に酸素空孔が、ドメイン壁での導通を可能にする役割を果たすか？
• RQ5 ドメイン壁導通は時間経過とともに安定しているか。その安定性はデバイス応用にどのような示唆をもたらすか？

主な発見

• 負のDCバイアス下で、ドメイン壁でのみ導通が観測され、-1.5 Vで平均25 pAの電流が測定されたが、バルク部は絶縁的であった。
• 電流信号は、PFMで特定されたドメイン壁幅と空間的に一致しており、界面に局在していることを確認した。
• 導通は強い非線形性と非対称性を示し、低バイアスではヒステリシスが認められず、安定したピン止め状態のドメイン壁を示した。
• 室温下で最大4日間、電流が安定したまま維持された。導電パスの高い時間的安定性を示した。
• 観測された導通は、特に酸素空孔を含む不純物のセグレゲーションに起因するとされ、電子トンネルやホッピングのためのトラップ状態を提供している。
• 本結果は、ドメイン壁導通がフェロエレクトリック材料において一般化された現象であり、バンドギャップの狭小化ではなく、帯電ドメイン壁接合部における不純物媒介スクリーニングによって駆動されていることを示唆している。