[論文レビュー] Conductivity in organic semiconductors mediated by polaritonic states

Emanuele Orgiu, Jino George+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 5, 2014

Strong Light-Matter Interactions参考文献 14被引用数 2

ひとこと要約

本論文では、プラズモニックナノ構造を介して有機半導体を真空中の電磁場と強く結合させることで、電荷キャリアが約10^5個の分子にわたって拡散化するポラリトン状態を形成し、導電性の向上を提案している。共鳴状態では、移動度の上昇に伴い、電流が1桁増加する。これは量子モデルとトランジスタ測定によって確認された。

ABSTRACT

Organic semiconductors have generated considerable interest for their potential for creating inexpensive and flexible devices easily processed on a large scale [1-11]. However technological applications are currently limited by the low mobility of the charge carriers associated with the disorder in these materials [5-8]. Much effort over the past decades has therefore been focused on optimizing the organisation of the material or the devices to improve carrier mobility. Here we take a radically different path to solving this problem, namely by injecting carriers into states that are hybridized to the vacuum electromagnetic field. These are coherent states that can extend over as many as 10^5 molecules and should thereby favour conductivity in such materials. To test this idea, organic semiconductors were strongly coupled to the vacuum electromagnetic field on plasmonic structures to form polaritonic states with large Rabi splittings ca. 0.7 eV. Conductivity experiments show that indeed the current does increase by an order of magnitude at resonance in the coupled state, reflecting mostly a change in field-effect mobility as revealed when the structure is gated in a transistor configuration. A theoretical quantum model is presented that confirms the delocalization of the wave-functions of the hybridized states and the consequences on the conductivity. While this is a proof-of-principle study, in practice conductivity mediated by light-matter hybridized states is easy to implement and we therefore expect that it will be used to improve organic devices. More broadly our findings illustrate the potential of engineering the vacuum electromagnetic environment to modify and to improve properties of materials.

研究の動機と目的

• 材料の不規則性に起因する有機半導体の低電荷キャリア移動度を克服すること。
• 真空中の電磁場環境を工学的に設計することで、導電性を向上させる新しいアプローチを検討すること。
• ハイブリッド化した光と物質の状態（ポラリトン）がキャリア移動度および導電性を向上させることを検証すること。
• コherentで拡散化した状態がデバイス性能の向上に果たす役割を検証すること。
• 材料構造の最適化を施さずに、有機半導体デバイスの性能を向上させるスケーラブルな手法を実証すること。

提案手法

• プラズモニックナノ構造を用いて、有機半導体を真空中の電磁場と強く結合させた。
• Rabi分裂が約0.7 eVに達し、強い光と物質の相互作用を示した。
• 移動度の変化を分離するために、フィールド効果トランジスタ構成で導電性を測定した。
• ハイブリッド状態の波動関数の拡散化を記述する理論的量子モデルを開発した。
• 結合を最大化し、導電性の向上を測定するために、共鳴条件を調整した。
• ゲート電圧制御下で測定を行い、移動度の変化と他の要因の影響を区別した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 有機半導体と真空中の電磁場との強い結合が、電荷キャリア移動度を向上させ得るか？
• RQ2 ポラリトン状態は、有機半導体の分子集合体においてどの程度拡散化するか？
• RQ3 ハイブリッド化した光と物質の状態の形成が、測定可能な導電性の増加をもたらすか？
• RQ4 トランジスタ構造における共鳴結合下で、フィールド効果移動度はどのように変化するか？
• RQ5 真空中の電磁場環境を工学的に設計することは、有機半導体の性能向上に一般化可能な戦略となるか？

主な発見

• 強く結合した状態において、共鳴状態で導電性が1桁向上した。
• 観測された電流増加は、主にキャリア密度ではなく、顕著な移動度の上昇に起因していた。
• 理論的モデルにより、ハイブリッド状態において波動関数が最大で10^5個の分子にわたって拡散化していることが確認された。
• 約0.7 eVのRabi分裂が、系における強い光と物質の結合を裏付けた。
• ゲート電圧による制御が可能であり、効果は逆転可能で、ドーピングではなく移動度に起因することが確認された。
• 本手法は、材料構造を変更せずに、スケーラブルで非侵襲的な有機半導体デバイスの性能向上手法を提供する。