[論文レビュー] Constrained-search density functional study of quantum transport in two-dimensional vertical heterostructures

Han Seul Kim, Yong‐Hoon Kim|arXiv (Cornell University)|Aug 10, 2018

Graphene research and applications参考文献 35被引用数 6

ひとこと要約

本論文は、有限電圧下における量子輸送をマイクロカノニカルな枠組み内でのドレインからソースへの励起として定式化することで、有限電極系における非平衡電子状態の第一原理的計算を可能にする、マルチスペース制約付き探索密度汎関数理論（MS-DFT）形式を導入する。この手法は、2次元垂直グラフェン/ hBNヘテロ構造において負微分抵抗（NDR）および高電圧線形電流を正確に予測し、欠陥を介したグラフェン状態の混合とトンネル効果の遷移という原子論的起源を明らかにする。

ABSTRACT

Based on a microcanonical picture that maps the steady-state quantum transport process to a drain-to-source excitation, we develop a constrained-search density functional formalism for finite-bias quantum transport calculations. By variationally minimizing the total energy of an electrode-channel-electrode system without introducing separate bulk electrode information, ambiguities in identifying its nonequilibrium electronic structure under a bias is reduced and finite electrode cases can be naturally treated. We apply the approach to vertically stacked van der Waals heterostructures made of a hexagonal boron nitride (hBN) channel sandwiched by single-layer graphene electrodes, which so far could not be treated within first-principles calculations. We find that the experimentally observed negative differential resistance originates from the hBN defect-mediated hybridizations between two graphene states, and concurrently obtain a high-bias linear current increase that was not captured in previous semiclassical treatments. Going beyond the capability of existing $ab\ initio$ nonequilibrium quantum transport simulation methods, the developed formalism will provide valuable atomistic information in the development of next-generation nanodevices.

研究の動機と目的

• DFT-NEGFが有限電極、特に垂直2次元ヘテロ構造における単層グラフェンを扱う際に抱える根本的制限を克服すること。
• 半無限電極近似に依存しない第一原理的手法を開発し、非平衡電子状態の安定的かつ変分的計算を可能にすること。
• 2次元ファンデルワールスヘテロジャンクショントランジスタで実験的に観測された非線形電流-電圧特性の原子論的起源を明らかにすること。
• hBNを基盤とする垂直トランジスタにおいて、低電圧での混合機構と高電圧でのトンネル効果の競合関係を明確にすること。

提案手法

• 本手法はマイクロカノニカルな図式を採用し、有限電圧下の輸送をグランドカノニカル過程ではなく、ドレインからソースへの電子励起として扱う。
• 左電極、チャネル、右電極という複数の空間領域にわたる制約付き探索DFTを定式化し、空間的に制限された密度条件下での全エネルギーを最小化する。
• 全電極-チャネル-電極系の全エネルギーを変分的に最適化する形式であり、バルク電極の入力に依存しないため、非平衡電子状態の特定に伴う曖昧さを低減する。
• 時間に依存しない励起状態DFTを複数空間励起に一般化し、定常状態量子輸送の第一原理的取り扱いを可能にする。
• 標準DFTコードに実装され、ノーマルコンサービング擬ポテンシャル、二重zetaプラス極化基底関数、適切なkポイントサンプリングを伴う実空間グリッド法が用いられる。
• 伝送関数および電流-電圧特性は、フェルミ準位の周辺を高分解能でエネルギーを走査することで計算され、NDRおよび線形電流領域の両方を捉える。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 2次元垂直グラフェン/ hBNヘテロ構造における負微分抵抗（NDR）の原子論的起源は何か？
• RQ2 hBNを基盤とする垂直トランジスタにおいて、トンネルメカニズムは低電圧から高電圧へどのように変化するか？
• RQ3 半無限電極近似に依存せず、第一原理的手法がNDRと高電圧線形電流上昇の両方を正確に捉えることができるか？
• RQ4 hBN内の原子的欠陥は、グラフェン電極間の電子的結合およびそれによる輸送特性にどのように影響を与えるか？
• RQ5 左および右のグラフェン状態の混合が、非線形電流-電圧応答を決定づける役割を果たすか？

主な発見

• hBNを基盤とする垂直トランジスタにおける負微分抵抗（NDR）は、左および右のグラフェン電極状態間の欠陥を介した混合に起因する。
• 高電圧域で線形電流上昇が観測され、これは従来の半古典的モデル（例：Bardeenの転送ハミルトニアン）では説明されていなかった。
• 高電圧域における線形電流は、左および右電極の化学ポテンシャルの平均値 $(\mu_L + \mu_R)/2$ に中心を置く増大する伝送ピークに起因し、$V_b = 0.5$ Vで顕著に現れる。
• 伝送関数 $T(E; V_b)$ のバイアスウィンドウ境界における勾配は、0.1 Vで0.005 eV⁻¹から0.5 Vで0.0006 eV⁻¹に減少し、主なトンネルメカニズムの遷移を示している。
• 低電圧域では混合されたグラフェン状態が支配的であるのに対し、高電圧域では単一のリング状 $\vec{k}$-ポイントトンネル効果が支配的となり、その遷移はhBNの原子論的詳細に敏感である。
• MS-DFT形式は、1つの第一原理的枠組み内でNDRと線形電流の両方を的確に捉えることに成功し、既存のab initioおよび半古典的手法の主要な限界を解消した。