[論文レビュー] Continuum model of the simple dielectric fluid: Consistency between density based and continuum mechanics methods

Michiel Sprik|arXiv (Cornell University)|Nov 10, 2020

Electrostatics and Colloid Interactions参考文献 71被引用数 5

ひとこと要約

本稿は、ベクトルポテンシャルを用いてエリクセンの変分電気力学を適用することで、簡単な誘電性流体に対して密度汎関数理論（DFT）と連続体力学の整合性を確立する。これにより、明確に定義された応力テンソルが導出され、連続体力学の力の釣り合い方程式がDFTの平衡条件と一致することが示され、圧力テンソルの計算における曖昧性が解消され、極性流体に対する変分電磁機械学の有効性が裏付けられる。

ABSTRACT

The basic continuum model for polar fluids is deceptively simple. The free energy integral consists of four terms: The coupling of polarization to an external field, the electrostatic energy of the induced electric field interacting with itself and the stored polarization energy quadratic in the polarization. A local function of density accounts for the mechanical state of the fluid. Viewed as a non-equilibrium free energy functional of number density and polarization, minimization in these two densities under constraints of the Maxwell field equations should lead the correct equilibrium state. The alternative is a continuum mechanics approach in which the mechanical degree of freedom is extended to full deformation. We show that the continuum electromechanics method leads to a force balance equation which is consistent with the density functional equilibrium equation. The continuum mechanics procedure is significantly more demanding. The gain is a well defined pressure tensor derived from deformation of total energy. This resolves the issue of the uncertainty in the pressure tensor obtained from integration of the force density, which is the conventional method in density based thermomechanics. Our derivation is based on the variational electrostatics approach developed by Ericksen (Arch. Rational Mech. Anal. {\bf 183} 299 (2007)).

研究の動機と目的

• 本稿の目的は、従来のDFT手法における力密度の統合に起因する応力テンソルの計算における不整合を解消することにある。
• 密度-極性変化に基づくDFTの平衡条件が、連続体力学における力の釣り合い方程式と整合しているかどうかを検証すること。
• 本研究は、体積保存変形が存在する状況下でも連続体力学的電磁機械学の有効性を検証するため、簡単な誘電性流体モデルに焦点を当てる。
• ラグランジュ的電磁機械学を用いて、誘電率が変化する流体における応力テンソルの導出に厳密な基礎を提供すること。
• 今後の分子密度汎関数理論（MDFT）への応用を支援するため、変分電磁機械学を微視的系に拡張することを目的とする。

提案手法

• 本稿は、誘電束密度場の発散がゼロである条件を満たすために、拡張された変分自由度としてベクトルポテンシャルを用いるエリクセンの変分電気力学フレームワークを採用する。
• ドルフマンとオグデンが開発したラグランジュ（物質）的電弾性理論の形式を適用し、オイラー的場変数を物質座標に変換する。
• エネルギー汎関数は、ラグランジュ的枠組みにおける誘電束密度と電場の関数として表現され、エネルギーの変分を用いて応力テンソルを導出可能となる。
• 仮想仕事の原理と変分法を用いて、全エネルギー汎関数からマクスウェル応力テンソルを導出する。
• 力の釣り合い方程式（電磁機械的カーチス方程式）を導出し、DFTのオイラー＝ラグランジュ方程式（密度および極性に関する）と比較する。
• 外部ケルビン力も含む項の体系的な相殺が、DFTと連続体力学的手法の一致を実現することを示す。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 DFTにおける密度および極性の変化から導かれる平衡条件は、簡単な誘電性流体に対して連続体力学の力の釣り合い方程式と一致するか？
• RQ2 連続体力学から導かれる応力テンソルは、DFTにおける力密度統合によって得られる圧力テンソルと整合的か？
• RQ3 エリクセンの変分電気力学的手法を誘電性流体に成功裏に拡張できるか、機械的釣り合いと整合性を保てるか？
• RQ4 機械的記述に体積保存変形を含めることで、DFTが予測する平衡状態に影響が出るか？
• RQ5 ラグランジュ的電磁機械学の形式は、従来のDFTに基づく応力計算における曖昧性を解消する明確な応力テンソルを提供できるか？

主な発見

• 連続体力学から導出された力の釣り合い方程式は、DFTに基づく密度および極性の変化から得られる平衡条件と数学的に同等である。
• ラグランジュ的電磁機械学の手法によって導かれた応力テンソルは、明確に定義されており、力密度統合に起因する曖昧性を有さない。
• 外部ケルビン力は変分枠組みにおいて相殺され、これはエリクセンの場エネルギー汎関数の特定の形式に依存する。
• 導出結果から、体積保存変形がDFTの平衡条件を無効にしないことが確認されたが、当初の機械的寄与の欠落に関する懸念とは対照的である。
• 力の釣り合い方程式における項の相殺は自明ではなく、線形的物性関係の結果ではなく、エリクセンエネルギー汎関数の特徴に起因する。
• 本研究は、非一様場および界面を有する系に対して、変分電磁機械学を分子密度汎関数理論に拡張するための厳密な基礎を提供する。