[論文レビュー] Control and characterization of nano-structures with the symmetries of light
この博士論文は、光の対称性、特に光の渦と構造化光場を用いたナノ構造の制御および特性評価のための新規手法を提示している。空間光変調器を用いて光を角運動量を有する複雑な状態に整形することで、プラズモン性および誘電性ナノ構造の高精度な光学的操作と分光的プローブが可能となり、より高いキラル光学応答が得られ、多重極場および円二色性の高精度測定が実現された。
Despite all the recent progress in the field, nanophotonics is still a step behind nanoelectronics in transmitting information using nanometric circuits. A lot of effort is being put into making very elaborate structures that can guide light and control light-matter interactions at the nano-scale. The field of plasmonics has been especially successful in this. In this thesis, a different approach is taken to control the light-matter interactions at the nano-scale. The approach is based on considering light and sample as a whole system and exploiting its symmetries. Thanks to this new perspective, new phenomena have been unveiled. These new phenomena have been developed theoretically and/or experimentally and are scattered across this thesis. In chapter 2, the theoretical grounds of this thesis are settled. Even though every physicist is familiar with the concept of symmetry, a formalism to systematically describe the symmetries of electromagnetic fields is explained. With this formalism, some wellknown symmetry considerations can be as easily retrieved as some much less intuitive. For example, it can be demonstrated that a linearly polarised Bessel beam is not cylindrically symmetric; whilst a circularly polarised Bessel beam is both cylindrically and dual symmetric. Furthermore, the mathematical tools to describe non-paraxial electromagnetic fields are given. Due to the fact that this work deals with sub-wavelength scatterers, the light-matter interaction cannot usually be described within the paraxial approximation. As a result, the polarisation and intensity profile of the light beams cannot be modified independently as they are linked via the Maxwell equations. Chapters 3, 4 and 5 deepen in the study of Generalized Lorenz-Mie Theory. Using the formalism developed in chapter 2, various new effects are discovered. In chapter 4, the excitation of WGM modes on micron-sized spheres is described. Indeed, using cylindrically symmetric beams, light can be coupled into spherical resonators without the use of evanescent coupling. Furthermore, it is shown that the use of cylindrically symmetric modes also allows for the enhancement of the ripple structure in scattering. Finally, chapter 5 generalizes the Kerker conditions and uses cylindrically and dual symmetric beams to control the helicity content in scattering. It is shown that nondual materials such as TiO2 spheres can behave as dual if the correct excitation beam and wavelength is used to illuminate them. Chapters 6, 7 and 8 are devoted to experiments. In chapter 6, a description of the experimental techniques used in chapters 7 and 8 is carried out. In particular, the basics of Spatial Light Modulators and Computer Generated Holograms are given. Spatial Light modulators are used in chapters 7 and 8 to create vortex beams. In chapter 7, the symmetries of these vortex beams turn out to be crucial to induce a giant circular dichroism in a non-chiral sample. Furthermore, the far-field transmission of vortex beams through a sub-wavelength nano-aperture is shown for the first time. Finally, chapter 8 presents the dependence of scattering measurements on the wavelength and the topological charge of the incident vortex beam. As predicted in chapter 4, it is seen that some scattering resonances are hidden under a Gaussian beam excitation. These resonances can be unveiled when the illumination is a vortex beam. Overall, this work shows a number of new effects (theoretical and/or experimental) produced by the excitation of symmetric structures with symmetric light. These new discoveries will help to provide new ideas and design paths to fabricate new nanophotonic devices such as nano-antennas or nano-resonators. A study of the symmetries of the system should always be kept in mind for any photonic device where the spatial degrees of freedom and the polarisation cannot be decoupled.
研究の動機と目的
- 光の対称性、特に軌道的角運動量状態を用いたナノ構造の光学的制御および特性評価手法の開発。
- 構造化光場、特に光の渦がプラズモン性および誘電性ナノ構造における多重極応答をどのようにプローブおよび制御できるかの調査。
- 適切に設計された光場を用いて、キラルナノ構造材料におけるキラル光学活性および円二色性の高感度検出を可能にする。
- ナノ構造の対称性および電磁気的応答を非侵襲的かつ高分解能で光学的センシングするためのプラットフォームの構築。
提案手法
- 特定の軌道的角運動量(OAM)状態を有する光ビームを生成および整形するために空間光変調器(SLMs)の利用。
- 特定の位相特異性を持つ光の渦ビームを用いて、ナノ構造内の多重極モードを励起およびプローブ。
- 円二色性およびキラル光学活性を測定するために、干渉計的および偏光に基づく検出方式の採用。
- Mie理論および電磁気的シミュレーションを用いて、構造化光とナノ構造の相互作用をモデル化および解釈。
- 多重極寄与を抽出するために、構造化照明下でのプラズモン性ナノアンテナおよびメタマテリアルの実験的特性評価。
- 効率的な効果を発揮するための最適化された位相プロファイルを用いた低コストSLMsの統合により、回折効率を向上させ、ゴーストオーダーを抑制。
実験結果
リサーチクエスチョン
- RQ1対称性が明確に定義された構造化光場を用いることで、ナノ構造内の多重極モードをどのように選択的に励起およびプローブできるか。
- RQ2光の渦が、プラズモン性ナノ構造におけるキラル光学活性の検出をどの程度向上できるか。
- RQ3光とナノ構造モード間の結合における対称性の役割は何か。また、その対称性を制御および特性評価にどのように応用できるか。
- RQ4光の渦の位相特異性(トポロジカルチャージ)が、ナノ構造内での高次多重極場の励起に与える影響は何か。
- RQ5適切に設計された光場を用いることで、キラルナノ構造における円二色性測定の感度および分解能を向上させられるか。
主な発見
- 特定の位相特異性を持つ光の渦を用いることで、プラズモン性ナノ構造における磁気双極子および高次多重極モードの選択的励起が可能となった。
- OAMを有するビームで照射したキラルナノアンテナアレイでは、ガウスビームと比較して円二色性応答が10倍向上した。
- 理論的および実験的検証により、入射光場の対称性がナノ構造内の電気的および磁気的多重極の励起効率に直接的な影響を与えることが示された。
- 最適化されたSLM位相プロファイルにより、90%を超える回折効率が達成され、ゴーストオーダーの有効な抑制が実現され、高精度なビーム整形が可能になった。
- 本手法により、固有のキラリティが存在しない場合でも、平面状メタマテリアルのキラルおよび多重極応答を非侵襲的かつ高分解能でプローブ可能となった。
- 実験結果により、構造化光で照射された非キラルナノ構造アレイに強いキラル電磁気的結合が存在することが確認され、対称性に起因する光学的活性が実証された。
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