[論文レビュー] Control of a two-dimensional electron gas on SrTiO3(111) by atomic oxygen

S. McKeown Walker, A. de la Torre+8 more|arXiv (Cornell University)|May 13, 2014

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、酸素空孔によって誘導される表面バンドバンディングと量子閉じ込め効果により、SrTiO₃の割れ面(111)で、頑健で6重対称性を示す二次元電子系（2DEG）が形成されることを示した。紫外線と原子酸素を交互に照射することで、2DEGのキャリア密度が逆転可能に制御され、完全な抑制と回復が達成された。これにより、2DEGの電子構造は原子的表面構造ではなく、静電ポテンシャルによって支配されていることが明らかになった。

ABSTRACT

We report on the formation of a two-dimensional electron gas (2DEG) at the bare surface of (111) oriented SrTiO3. Angle resolved photoemission experiments reveal highly itinerant carriers with a 6-fold symmetric Fermi surface and strongly anisotropic effective masses. The electronic structure of the 2DEG is in good agreement with self-consistent tight-binding supercell calculations that incorporate a confinement potential due to surface band bending. We further demonstrate that alternate exposure of the surface to ultraviolet light and atomic oxygen allows tuning of the carrier density and the complete suppression of the 2DEG.

研究の動機と目的

• ドーピングされたSrTiO₃(111)表面における二次元電子系（2DEG）の電子構造とその起源を調査すること。
• 表面酸素空孔がバンドバンディングと量子閉じ込め効果を介して2DEGの形成に寄与しているかどうかを特定すること。
• 紫外線と原子酸素を順次照射することで、酸化物2DEGのキャリア密度を逆転可能かつ非破壊的に制御する手法を開発すること。
• 結晶学的方位と軌道対称性が、特に6重対称性を示す2DEGのフェルミ面構造に与える影響を明らかにすること。
• 表面欠陥状態（例：酸素空孔）と2DEGの出現との関係を、in situ光電子分光法と表面処理を用いて解明すること。

提案手法

• 角度分解光電子分光法（ARPES）をスイス光科学研究施設（SISビームライン）およびダイアモンド光科学研究施設（I05ビームライン）で実施し、40–140 eVの光子エネルギーを用い、エネルギー分解能は10–20 meV、角度分解能は約0.2°とした。
• 窒素ドープされたSrTiO₃(111)単結晶（x = 0.002）を超高真空（p < 5×10⁻¹⁰ mbar）下でin situで割り、清浄で欠陥のない表面を測定に用いた。
• 順次表面処理を実施：紫外線照射（108 eV、約10¹⁵ 光子 s⁻¹ mm⁻²、約1時間）により酸素脱吸着と空孔生成を誘発し、その後、高温加熱器（約1700 °C）から供給される原子酸素（0.004 sccm流量）に暴露した。
• 角度積分光電子分光スペクトルを測定し、特に酸素2p状態と準位状態の変化をモニタリングし、フェルミ準位付近の2DEGピークの進化を追跡した。
• 表面バンドバンディングに起因する閉じ込めポテンシャルを組み込んだ自己無撞着なタイトビンディング超格子計算を用いて、観測された電子構造をモデル化・再現した。
• 紫外線と原子酸素の照射を繰り返すサイクル中に、時間分解ARPESと価電子帯の進化をモニタリングし、キャリア密度の変調がバンドバンディングと欠陥状態の変化とどのように相関するかを分析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ドーピングされていないSrTiO₃(111)表面に観察された二次元電子系（2DEG）の起源は何か？
• RQ2 2DEGの電子構造—特に6重対称性を示すフェルミ面と異方的有効質量—は、もともとの結晶対称性とバンド構造からどのように生じるのか？
• RQ3 2DEGのキャリア密度および電子的性質が、表面酸素空孔とそれに起因するバンドバンディングによってどれほど制御可能なのか？
• RQ4 外部表面処理により2DEGを逆転可能に生成・抑制できるか。このプロセスにおける紫外線と原子酸素の役割は何か？
• RQ5 2DEG波動関数の空間的広がり（表面から約6チタン層下でピークを示す）が、表面原子再配置に対する2DEGの耐性にどのように寄与するのか？

主な発見

• ARPES測定により、割れた(111)面におけるSrTiO₃に、6重対称性を示すフェルミ面と強く異方的な有効質量を持つ頑健で高 mobility の2DEGが形成されていることが確認された。
• 表面バンドバンディングに起因する閉じ込めポテンシャルを含む自己無撞着なタイトビンディング超格子計算により、観測された2DEGの電子構造が定量的に再現された。
• 原子酸素に暴露することで2DEGが完全に抑制され、-1.3 eV付近の準位状態も消失した。これは表面酸素空孔が完全に満たされたことを示している。
• 原子酸素処理後、価電子帯の先端中央位置がフェルミ準位に約300 meVシフトした。これは表面バンドバンディングが著しく減少または完全に消失したことを示している。
• その後の紫外線照射により2DEGが回復し、占有帯幅は約30 meVに回復し、フェルミ波数も約100秒の照射後に元の値に戻った。
• 長時間の処理を経て2DEG帯幅と閉じ込めポテンシャルが飽和した。これは、帯電酸素空孔密度によって支配される安定状態の静電的配置に達したことを示している。