[論文レビュー] Controllable Defect Engineered True Super-Tetragonal BiFeO3 with Enhanced Tetragonality

Chao Chen, Chang‐An Wang+17 more|arXiv (Cornell University)|Jan 28, 2019

Multiferroics and related materials被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、ヘリウムイオンイオンメルトを用いた制御された欠陥工学により、BiFeO3薄膜において真のスーパー正方晶相を安定化させることに成功した。この相は、c/a ≈ 1.3 の増強された正方性を示し、BiFeO3で実験的に達成された最高の値である。この手法により、混合反菱形晶様／正方晶様相から単一ドメインの真の正方晶相への相転移が可能となり、アニール処理によって可逆的な記憶効果が観察された。

ABSTRACT

Defect engineering has been a powerful tool to enable the creation of exotic phases and the discovery of intriguing phenomena in ferroelectric oxides. However, accurate control the concentration of defects remains a big challenge. In this work, ion implantation, that can provide controllable point defects, allows us the ability to produce a controlled defect-driven true super-tetragonal (T) phase with enhanced tetragonality in ferroelectric BiFeO3 thin films. This point defect engineering is found to drive the phase transition from the as-grown mixed rhombohedral-like (R) and tetragonal-like (MC) phase to true tetragonal (T) symmetry. By further increasing the injected dose of He ion, we demonstrate an enhanced tetragonality super-tetragonal (super-T) phase with the largest c/a ratio (~ 1.3) that has ever been experimentally achieved in BiFeO3. A combination of morphology change and domain evolution further confirm that the mixed R/MC phase structure transforms to the single-domain-state true tetragonal phase. Moreover, the re-emergence of R phase and in-plane stripe nanodomains after heat treatment reveal the memory effect and reversible phase transition. Our findings demonstrate the control of R-Mc-T-super T symmetry changes and the creation of true T phase BiFeO3 with enhanced tetragonality through controllable defect engineering. This work also provides a pathway to generate large tetragonality (or c/a ratio) that could be extended to other ferroelectric material systems (such as PbTiO3, BaTiO3 and HfO2) which may lead to strong polarization enhancement.

研究の動機と目的

• BiFeO3薄膜における点欠陥濃度を精密に制御し、特異な相を安定化すること。
• フェロエレクトリック酸化物における制御不能な欠陥工学の課題を克服すること。
• BiFeO3において、増強された正方性を示す真の正方晶相を実験的に実現すること。
• 欠陥工学を施した相転移における可逆性および記憶効果を調査すること。
• ペロブスカイトフェロエレクトリックにおける分極の強化に向けたスケーラブルな道筋を確立すること。

提案手法

• He+イオンを用いたイオンメルトにより、BiFeO3薄膜に制御可能な点欠陥を導入すること。
• 欠陥濃度を調整し相転移を誘導するため、He+イオン線量を体系的に変化させること。
• 構造的およびドメインの進化をモニタリングするため、インシチュおよびエクスキューチャラクタリゼーション（例：XRD、TEM、PFM）を用いること。
• アニール処理を実施し、相転移における可逆性および記憶効果を調査すること。
• イオン線量の関数としてのc/a比の変化を分析し、正方性の増強を定量すること。
• 相対称性の転移と関連する形態的変化およびドメイン構造の進化の相関を分析すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 イオンメルトによる制御された点欠陥は、BiFeO3における真の正方晶相の安定化を可能にするか？
• RQ2 欠陥工学により、BiFeO3で達成可能な最大の正方性（c/a比）は何か？
• RQ3 欠陥濃度は、混合反菱形晶様／正方晶様相から真の正方晶対称性への相転移にどのように影響するか？
• RQ4 欠陥工学を施した相は、熱処理によって可逆的相転移を示すか？
• RQ5 この欠陥工学戦略は、PbTiO3、BaTiO3、またはHfO2などの他のフェロエレクトリック材料へ一般化可能か？

主な発見

• ヘリウムイオンイオンメルトにより、BiFeO3薄膜において混合反菱形晶様／正方晶様（R/MC）相から真の正方晶（T）相への相転移が成功した。
• c/a比が約1.3のスーパー正方晶相が達成され、これはBiFeO3で実験的に観察された最高の値である。
• 形態的およびドメインの進化解析により、最適なイオンメルト処理後に単一ドメインの真の正方晶相が形成されたことが確認された。
• アニール処理後、反菱形晶相および面内ストライプ状ナノドメインが再発現し、可逆的相転移および記憶効果が示された。
• 欠陥工学アプローチにより、対称性転移（R → MC → T → スーパー-T）の精密な制御が可能となり、調整可能なフェロエレクトリック特性が実現された。
• この手法は、PbTiO3、BaTiO3、HfO2などの他のペロブスカイトフェロエレクトリックにおいても、正方性および分極の強化に向けたスケーラブルな道筋を提供する。