[論文レビュー] Controlling liquid-liquid phase behavior with an active fluid

Alexandra M. Tayar, Fernando Caballaro+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 26, 2022

Micro and Nano Robotics被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、ドロップレットとアクティブ相の間に機械的結合が存在する場合、内部駆動型ミクロチューブラーベースのアクティブフラッドが、DNAナノスターミックスチャージャーにおける液体-液体相分離（LLPS）を抑制することを示している。臨界温度を低下させ、共存濃度ウィンドウを狭める。この効果はアクティブストレインと再構成に起因し、シミュレーションによりアクティブLLPS系における一般的特徴であることが確認されている。

ABSTRACT

Demixing of binary liquids is a ubiquitous transition, which is explained using a well-established thermodynamic formalism that requires equality of intensive thermodynamics parameters across the phase boundaries. Demixing transitions also occur when binary fluid mixtures are driven away from equilibrium, for example, by external shear flow. Predicting demixing transition under non-equilibrium non-potential conditions remains, however, a challenge. We drive liquid-liquid phase separation (LLPS) of attractive DNA nanostar molecules away from equilibrium using an internally driven microtubule-based active fluid. Activity lowers the critical temperature and narrows the coexistence concentrations, but only when there are mechanical bonds between the liquid droplets and the reconfiguring active fluid. Similar behaviors are observed in numerical simulations, suggesting that activity suppression of liquid-liquid phase separation is a generic feature of active LLPS. Our work describes a platform for building soft active materials with feedback control while also providing insight into cell biology, where phase separation emerged as a ubiquitous self-organizational principle.

研究の動機と目的

• 非平衡状態のアクティブフラッドがバイナリーエンジン混合系における液体-液体相分離（LLPS）に与える影響を調査すること。
• アクティブ力が、平衡予測を超えてLLPS転移を抑制またはチューニングできるかどうかを特定すること。
• チューナブルな相挙動を有するソフトアクティブ材料を工学的に設計するためのフィードバック制御プラットフォームを確立すること。
• 細胞的文脈における相分離のアクティブな抑制の生物学的関連性を探索すること。

提案手法

• 吸引力を制御した水系混合物における相分離成分としてのDNAナノスターアイテムを用いた実験。
• モーターたんぱく質の活動によって内部応力を生成するマイクロチューブラーベースのアクティブフラッドの組み込み。
• ドロップレットとアクティブフラッド間の機械的結合を介してアクティブストレインを伝達する。
• 顕微鏡を用いたイン・シチュ観察により、ドロップレットのサイズ、濃度、粗大化ダイナミクスを追跡する。
• アクティブストレインおよび再構成効果が相共存に与える影響をモデリングする数値シミュレーション。
• 活性度と機械的結合を系統的に変化させ、主要な物理的メカニズムを特定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 アクティブフラッドの活性度は、バイナリーエンジン混合系における液体-液体相分離の臨界温度にどのように影響するか？
• RQ2 ドロップレットとアクティブフラッド間の機械的結合が相挙動をどのように調整するか？
• RQ3 アクティブストレインが相分離を抑制できるか、その場合の条件は何か？
• RQ4 アクティビティによるLLPSの抑制は、さまざまなシステムパラメータにおいて一般化された現象であるか？
• RQ5 アクティブなフラクチュエーションおよび再構成ダイナミクスは、共存濃度にどのように影響するか？

主な発見

• フラッド内の活性度が相分離の臨界温度を低下させ、ビノーダル曲線を低温側にシフトさせる。
• アクティブな条件下では、共存濃度ウィンドウの幅が狭くなり、相分離が抑制されていることが示された。
• ドロップレットがアクティブフラッドと機械的結合を持つ場合にのみLLPSの抑制が観察され、力の伝達が不可欠であることが示された。
• 数値シミュレーションは実験の傾向を再現し、アクティブストレインと再構成が抑制を誘発するのに十分であることを確認した。
• 抑制効果は活性度の変動に関わらず安定しており、アクティブLLPS系における一般的メカニズムと整合的である。
• アクティブストレインによるフィードバック制御により、相挙動が動的にチューニング可能であり、材料状態のダイナミックな調整が可能である。