[論文レビュー] Controlling Sub-Cycle Optical Chirality in the Photoionization of Chiral Molecules

Shaked Rozen, Antoine Comby+9 more|arXiv (Cornell University)|Jun 26, 2019

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 52被引用数 60

ひとこと要約

論文は理論と実験を組み合わせ、2色場（fundamental plus phase-locked second harmonic）を用いてサブ・サイクル光学手性を形成し、エナンチオ感受性のサブ・サイクル光イオン化（ESCARGOT）をキラル分子に誘発し、前方/後方および上方/下方の非対称性が2色遅延に依存することを明らかにする。

ABSTRACT

Controlling the polarization state of electromagnetic radiation enables the investigation of fundamental symmetry properties of matter through chiroptical processes. Many strategies have been developed to reveal structural or dynamical information about chiral molecules, from the microwave to the extreme ultraviolet range. Most schemes employ circularly or elliptically polarized radiation, and more sophisticated configurations involve, for instance, light pulses with time-varying polarization states. In all these schemes, the polarization state of light is always considered as constant over one optical cycle. In this study, we zoom into the optical cycle in order to resolve and control a subcyle attosecond chiroptical process. We engineer an electric field whose instantaneous chirality can be controlled within the optical cycle, by combining two phase-locked orthogonally polarized fundamental and second harmonic fields. While the composite field has zero net ellipticity, it shows an instantaneous optical chirality which can be controlled via the two-color delay. We theoretically and experimentally investigate the photoionization of chiral molecules with this controlled chiral field. We find that electrons are preferentially ejected forward or backward relative to the laser propagation direction depending on the molecular handedness, similarly to the well-established photoelectron circular dichroism process. However, since the instantaneous chirality switches sign from one half cycle to the next, electrons ionized from two consecutive half cycles of the laser show opposite forward/backward asymmetries. This chiral signal provides a unique insight into the influence of instantaneous chirality in the dynamical photoionization process. Our results demonstrate the important role of sub-cycle polarization shaping of electric fields, as a new route to study and manipulate chiroptical processes.

研究の動機と目的

• ライトの瞬時の手性をサブサイクルで制御してアット秒スケールのキラロプトイック動態を探査する。
• 二色（fundamental + phase-locked second harmonic）場を開発・検証し、純粋な網手積分を持つ瞬時の手性を作り出す。
• 瞬時の手性がエナンチオ感受性の光イオン化信号（ESCARGOT）を動かすことを実験的・理論的に示す。
• 従来の PECD の概念と結びつけつつ、多光子領域と強場イオン化領域の両方を探る。

提案手法

• 2色電場 E(t)=E0 cos(ωt) ŷ + rE0 cos(2ωt+φ) x̂ を設計する（r≈0.3）。
• E(t) と B(t) から瞬時楕円率 ε(t) と瞬時手性 C(t) を定義し、サブ・サイクル場の性質を定量化する。
• 時間依存シュレディンガー方程式 (TDSE) を解いて、ブリチョカラー場中の toy キラル分子の光イオン化を計算・シミュレーションし、イオン化部分と運動量空間分布を抽出する。
• エンボードとラボフレーム間をオイラー回転で回し、VMI運動量分布へマッピングして実験と比較する。
• VMI分布を伝搬軸に対して対称項・反対称項に分解し、ESCARGOT信号を分離する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光学的サイクル内の瞬時手性が、サイクル全体で総手性がゼロでもエナンチオ感受性信号を動かすことができるか？
• RQ2 ESCARGOT信号は二色遅延 φ とレーザー強度にどのように依存するか（多光子領域と強場領域を通じて計る）。
• RQ3 場の形状（C字型 vs 8字型）が瞬時のサブ・サイクル応答のエナンチオ感受性に及ぼす役割は？
• RQ4 fenchone と camphor の実験測定は、サブ・サイクルの手性効果に関する TDSE ベースの toy モデル予測とどの程度一致するか？

主な発見

• ESCARGOT 信号（反対称な光電子分布）は、すべての二色遅延で、研究されたすべてのイオン化領域で現れる。
• 多光子領域では ESCARGOT が約 ~1.5% に達し、符号が交互に現れる構造的な角度パターンを示す。
• 強場領域では ESCARGOT は持続するが約 ~0.5% に低下し、偏光平面付近で鋭くなる。環状構造は ATI 特徴と関連する。
• C字型場は、場の時間微分（ベクトルポテンシャル）が連続する半サイクルで反対回転を与えるため、前方/後方および上方/下方の非対称性を生み出す。
• 実験系 fen chone のデータは TDSE予測と整合的な ESCARGOT 信号を示し、位相依存の符号変化も含まれる。一方 camphor の結果は分子固有の差異を示し、toyモデルとの一致は限定的。
• 本研究はサブ・サイクルのキラル光イオン化が瞬時場の手性に敏感であることを強調し、キラル光物理過程を制御する新たなルートを示す。