[論文レビュー] Cool molecular highly charged ions for precision tests of fundamental physics

Carsten Zülch, Konstantin Gaul+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 19, 2022

Advanced Chemical Physics Studies被引用数 11

ひとこと要約

本稿では、標準模型を越える基礎物理学の高精度な検証に適した安定的で冷却可能かつ高感度な分子イオンPaF3+を提案する。高度にイオン化されたイオンが示す大きな相対論的効果と、極性分子が持つ強い内部電場を組み合わせることで、時間反転不変性およびパリティの破れに対する感受性が向上し、予測されたフランク＝コンドン因子は1に近く、レーザー冷却および分光測定に適した遷移率を示す。

ABSTRACT

Molecules and atomic highly charged ions provide powerful low-energy probes of the fundamental laws of physics: Polar molecules possess internal fields suitable to enhance fundamental symmetry violation by several orders of magnitudes, whereas atoms in high charge states can feature large relativistic effects and compressed level structures, ideally posed for high sensitivity to variations of fundamental constants. Polar, highly charged molecules could benefit from both: large internal fields and large relativistic effects. However, a high charge dramatically weakens chemical bonding and drives systems to the edge of Coulomb explosion. Herein, we propose multiply-charged polar molecules, that contain actinides, as promising candidates for precision tests of physics beyond the standard model. Explicitly, we predict PaF$^{3+}$ to be thermodynamically stable, coolable and well-suited for precision spectroscopy. The proposed class of compounds, especially with short-lived actinide isotopes from the territory of pear-shaped nuclei, has potential to advance our understanding of molecules under extreme conditions, to provide a window into unknown properties of atomic nuclei, and to boost developments in molecular precision spectroscopy in various areas, such as optical clocks and searches for new physics.

研究の動機と目的

• 標準模型を越える新しい物理を探索するための、安定的で複数正電荷を有する極性分子の同定を目的とする。
• 高電荷分子イオンにおけるクーロン爆発の課題を克服するため、強い結合性および熱力学的安定性を有する系の同定を目的とする。
• 放射性遷移の性質が良好な電子状態を同定することで、分子イオンにおけるレーザー冷却および高精度分光測定を可能にする。
• 高電荷で重元素を含む分子を用いて、基本定数の変動および核電気双極子モーメントに対する感受性を計算する。
• 良好なフランク＝コンドン因子および遷移率を有する系の同定を通じて、分子イオンの直接的レーザー冷却への道筋を提供する。

提案手法

• 電子構造および性質の計算に、ZORA-cGHF、ZORA-cGKS-B3LYP、およびDC-FSCCSDを用いた相対論的量子化学手法を、複数の基底関数（dyall.ae3z、dyall.ae4z、ANO-RCC）を用いて実施した。
• 中心原子の第三イオン化エネルギーがリガンドの第一イオン化エネルギー以下であるという経験則を用いて、熱力学的安定性を予測した。
• レーザー冷却の適性を評価するため、放射遷移に対するアインシュタイン係数Aおよびフランク＝コンドン因子f(0)とf(1)を計算した。
• 核電気双極子モーメントおよび時間反転不変性の破れに対する感受性を評価するため、P,T-奇の電子構造パラメータ（Ws、Wm、WT、Wd）を計算した。
• アインシュタイン係数から放射寿命τeを推定し、分光測定に適した長寿命状態を同定した。
• 229Paに関する実験データおよび既知の核モーメント（μ(231Pa) = 2.01 μN、I = 3/2）を用いて、仮想の電子および陽子電気双極子モーメントとの相互作用強度を計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 アクチニドを含む三価極性分子は、強いクーロン反発があるにもかかわらず、熱力学的に安定であると考えられるか？
• RQ2 PaF3+ は、分子イオンの直接的レーザー冷却に適した良好な放射性遷移特性を示すか？
• RQ3 PaF3+ は、核電気双極子モーメントの相互作用を通じて、時間反転不変性およびパリティの破れに対してどの程度感受性を示すか？
• RQ4 相対論的効果および電子相関効果は、PaF3+ の電子構造および分光的性質にどのように影響を与えるか？
• RQ5 単純な電子構造のおかげで、最小限の系制度誤差で高精度分光測定が可能となるか？

主な発見

• PaF3+ はクーロン爆発に対して熱力学的に安定であると予測され、計算された結合距離は1.85 Åであり、安定性と整合的である。
• PaF3+ の基底電子状態（X）5/2 は、0-0遷移に対してフランク＝コンドン因子f(0) = 0.9855を示し、振動基底状態と強い重なりを持つことを示している。
• 励起状態（1）3/2 は放射寿命7 × 10⁻² s、アインシュタイン係数A = 1 × 10¹ s⁻¹を示し、レーザー冷却に適した崩壊経路を有している。
• 状態（1）1/2 はフランク＝コンドン因子f(0) = 0.9846、寿命6 × 10⁻³ sを示し、分光遷移に適している。
• PaF3+ は大きなP,T-奇の相互作用強度を示す：X状態ではWs = −72,000 e/(4πϵ₀a₀⁴)であり、核電気双極子モーメントに対して高い感受性を示す。
• 状態（1）7/2 は強いWd = −6,800 × 10²⁴ h Hz/e cmを示し、電子電気双極子モーメントに対して高い感受性を示す。