[論文レビュー] Correlating 3D atomic defects and electronic properties of 2D materials with picometer precision

Xuezeng Tian, Dennis Kim+11 more|arXiv (Cornell University)|Jan 3, 2019

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 53被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、2次元材料における3次元原子的欠陥をピコメーター精度でマッピングするための走査原子電子トモグラフィー（sAET）を導入し、原子構造と電子的性質の直接相関を可能にした。密度汎関数理論（DFT）において実験的に決定された3次元原子座標を用いることで、従来のDFTよりも高い精度の電子バンド構造を達成し、レニウムドープMoS2における光励起測定によって実証された。

ABSTRACT

The exceptional electronic, optical and chemical properties of two-dimensional materials strongly depend on the 3D atomic structure and crystal defects. Using Re-doped MoS2 as a model, here we develop scanning atomic electron tomography (sAET) to determine the 3D atomic positions and crystal defects such as dopants, vacancies and ripples with a precision down to 4 picometers. We measure the 3D bond distortion and local strain tensor induced by single dopants for the first time. By directly providing experimental 3D atomic coordinates to density functional theory (DFT), we obtain more truthful electronic band structures than those derived from conventional DFT calculations relying on relaxed 3D atomic models, which is confirmed by photoluminescence measurements. We anticipate that sAET is not only generally applicable to the determination of the 3D atomic coordinates of 2D materials, heterostructures and thin films, but also could transform ab initio calculations by using experimental 3D atomic coordinates as direct input to better predict and discover new physical, chemical and electronic properties.

研究の動機と目的

• 2次元材料の原子的3次元構造、特にドーパント、バナディティ、リッジなどの欠陥をピコメーター精度で特定すること。
• 実験データを用いて、原子スケールの3次元欠陥と電子的性質を直接相関させること。
• 緩和された理論的モデルに代えて、実験的に測定された3次元原子座標を用いることで、ab initio 電子構造計算の精度を向上させること。
• 実験的光励起測定により、向上したDFT予測の妥当性を検証すること。
• sAETが2次元材料、ヘテロ構造、薄膜に対して一般に適用可能であることを示すこと。

提案手法

• 研究者らは、電子トモグラフィーと原子分解能走査型透過電子顕微鏡（STEM）を組み合わせた走査原子電子トモグラフィー（sAET）を開発した。
• sAETは、異なる傾き角で取得された2次元投影像から、アングストローム未満の分解能で3次元原子位置を再構築する。
• この手法は4ピコメーターの空間分解能を達成し、単一ドーパントによる原子のずれや結合の歪みを検出可能である。
• sAETによる実験的3次元原子座標を直接密度汎関数理論（DFT）計算に取り込み、電子バンド構造を計算した。
• 得られたDFT予測を光励起測定と比較し、精度を検証した。
• このアプローチをReドープMoS2に適用し、個々のドーパントによる応力および電子的効果を調査した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 2次元材料における3次元原子的位置および欠陥をピコメーター精度でマッピングできるか？
• RQ2 単一ドーパントは2次元材料にどのように局所的応力および結合の歪みを引き起こすか？
• RQ3 実験的に測定された3次元原子座標は、ab initio 電子構造計算の精度を向上させられるか？
• RQ4 実験的3次元座標から導かれた電子バンド構造は、緩和モデルを用いた従来のDFTと比べてどのように異なるか？
• RQ5 光励起測定は、sAETを用いたDFTの精度向上をどの程度確認できるか？

主な発見

• sAET技術は4ピコメーターの空間分解能を達成し、2次元材料における原子的位置および欠陥の正確なマッピングを可能にした。
• この手法は、MoS2における単一Reドーパントが引き起こす3次元結合の歪みおよび局所的応力テンソルを、初めて直接測定した。
• 実験的に導かれた3次元原子座標を用いたDFT計算は、緩和モデルを用いた従来のDFTよりも、より正確な電子バンド構造をもたらした。
• 向上したDFT予測は、光励起測定による実験的検証を経て、精度の向上が確認された。
• 本研究では、sAETが2次元材料、ヘテロ構造、薄膜において、高精度な欠陥と物性相関のための一般応用が可能であることを示した。
• このアプローチは、実験的3次元原子データを入力として用いることで、ab initio 計算のあり方を変革する道筋を示した。