[論文レビュー] Correlations turn electronic structure of finite-layer nickelates upside down

Paul Worm, Liang Si+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 24, 2021

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 1被引用数 4

ひとこと要約

本稿は、特にペンタレイヤーのネホリウム酸化ニッケル酸化物Nd6Ni5O12において、電子相関がNd由来の電子パケットをフェルミ準位よりも上にシフトさせることを示しており、その結果、各Niレイヤーでd_{x²−y²}軌道のみがフェルミ表面を形成する。これは銅酸化物超伝導体に類似した挙動である。DFT+DMFTおよびダイナミカル・バーテックス近似を用いて、この相関駆動の再構成が実験と同等の超伝導転移温度を示す最小限の1軌道 Hubbard モデルを可能にすることを示し、二重レイヤーのニッケル酸化物におけるZrドーピングを提案して同様の1軌道物理を回復することを提唱する。

ABSTRACT

Motivated by the recent discovery of superconductivity in the pentalayer nickelate Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ [Nature Materials 10.1038], we calculate its electronic structure and superconducting critical temperature. We find that electronic correlations are essential for pushing Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ into the superconducting doping range as they shift the electron pockets above the Fermi energy. As a consequence, Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ can be described with a single $d_{x^2-y^2}$ orbital per Ni. Instead, for the bilayer nickelate Nd$_3$Ni$_2$O$_6$ we find correlations to drive the system into a three-orbital regime also involving the Ni $d_{xz,yz}$ states. We suggest, however, that single-orbital physics with optimal doping can be restored by substituting 60% of the trivalent Nd or La by tetravalent Zr.

研究の動機と目的

• 超伝導性を示すペンタレイヤーのニッケル酸化物Nd6Ni5O12の電子構造と銅酸化物との関係を理解すること。
• 電子相関がフェルミ準位よりも上にNd由来の電子パケットをシフトさせる役割を特定すること。
• 有限レイヤーのニッケル酸化物における超伝導性を記述する最小限のモデルパラメータを同定すること。
• 具体的にZr置換を用いたドーピング戦略を提唱し、二重レイヤーのニッケル酸化物における1軌道物理を回復すること。

提案手法

• Nd6Ni5O12およびNd3Ni2O6における局所的電子相関を考慮するため、最先端のDFT+DMFTを用いた。
• Wannier関数の射影を用いて、フェルミ表面およびスペクトル関数への軌道寄与を分離した。
• 非局所的相関を含み、超伝導ペアリングを研究するために、ダイナミカル・バーテックス近似（DΓA）を適用した。
• VASPを用いた構造最適化と、wien2kおよびPBE/PBESol関数を用いたDFTバンド構造計算を実施した。
• 虚時間DMFTデータからのスペクトル関数再構成を改善するために、調整可能なパrameterを用いた解析的継続法を用いた。
• La2+δZr1−δNi2O6（δ=0.4）におけるZr置換を提案し、電子数を調整してd_{x²−y²}のみのフェルミ表面を回復することを目的とした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 電子相関はペンタレイヤーのニッケル酸化物Nd6Ni5O12におけるフェルミ表面トポロジーにどのように影響するか？
• RQ2 構造が類似しているにもかかわらず、Nd6Ni5O12は超伝導性を示すが、三重レイヤーのNd4Ni3O8は示さないのはなぜか？
• RQ3 有限レイヤーのニッケル酸化物における超伝導状態を記述する最小限の1軌道 Hubbard モデルは可能か？
• RQ4 Nd由来の電子パケットは電子構造にどのような役割を果たし、相関によってどのように変化するか？
• RQ5 Zr置換による電子ドーピングによって、二重レイヤーのNd3Ni2O6系でd_{x²−y²}軌道のみの物理が回復可能か？

主な発見

• Nd6Ni5O12において、DFT+DMFT計算により、局所的電子相関がNd由来の電子パケットをフェルミ準位よりも上に押し上げ、各Niレイヤーでd_{x²−y²}軌道のみがフェルミ表面を形成することが示された。
• ペンタレイヤー系における有効なタイトビンディングパラメータおよび有効質量は、無限層ニッケル酸化物と顕著に類似しており、最小限の1軌道 Hubbard モデルの妥当性を支持する。
• DΓAフレームワークにおいて、スピンフラクチュエーションが支配的であり、その結果、実験観測と同等のTcを示す超伝導性が生じた。
• ドーピングされていない二重レイヤーNd3Ni2O6では、相関がd_{x²−y²}からd_{xz/yz}軌道への電荷転送を引き起こし、3軌道・3次元的電子構造となった。
• La2+δZr1−δNi2O6における40%のZr置換により、ネガティブなNi酸化状態をd^8.8に調整することで、d_{x²−y²}のみのフェルミ表面が回復され、1軌道物理が回復された。
• ドーピングされた二重レイヤー系のDFT+DMFTフェルミ表面は、ペンタレイヤーおよび無限層超伝導性ニッケル酸化物と非常に類似しており、共通の低エネルギー物理が存在することを示唆している。