[論文レビュー] Cotunneling signatures of Spin-Electric coupling in frustrated triangular molecular magnets

J. F. Nossa, C. M. Canali|arXiv (Cornell University)|Aug 2, 2013

Magnetism in coordination complexes参考文献 63被引用数 7

ひとこと要約

本稿では、 frustrated な三角分子磁性体におけるスピン-電気結合を実験的に測定するために、Coulomb 阻止領域における非弾性 cotunneling 運用を提案する。外部電場を印加することで、ねじれスピン二重項の degeneracy が解け、cotunneling 運用度に検出可能な分裂が生じる。この分裂から、Hubbard モデルに基づくマスター方程式シミュレーションを用いて、結合定数 d を実験データから抽出可能である。

ABSTRACT

The ground state of frustrated (antiferromagnetic) triangular molecular magnets is characterized by two total-spin $S =1/2$ doublets with opposite chirality. According to a group theory analysis [M. Trif extit{et al.}, Phys. Rev. Lett. extbf{101}, 217201 (2008)] an external electric field can efficiently couple these two chiral spin states, even when the spin-orbit interaction (SOI) is absent. The strength of this coupling, $d$, is determined by an off-diagonal matrix element of the dipole operator, which can be calculated by extit{ab-initio} methods [M. F. Islam extit{et al.}, Phys. Rev. B extbf{82}, 155446 (2010)]. In this work we propose that Coulomb-blockade transport experiments in the cotunneling regime can provide a direct way to determine the spin-electric coupling strength. Indeed, an electric field generates a $d$-dependent splitting of the ground state manifold, which can be detected in the inelastic cotunneling conductance. Our theoretical analysis is supported by master-equation calculations of quantum transport in the cotunneling regime. We employ a Hubbard-model approach to elucidate the relationship between the Hubbard parameters $t$ and $U$, and the spin-electric coupling constant $d$. This allows us to predict the regime in which the coupling constant $d$ can be extracted from experiment.

研究の動機と目的

• frustrated な三角分子磁性体におけるスピン-電気結合定数 d の直接的な実験的測定法を確立すること。
• 非弾性 cotunneling 運用力度が、ねじれスピン二重項の電場誘起分裂を検出可能であることを示すこと。
• Hubbard モデルのパラメータ（t, U）とスピン-電気結合定数 d を結びつけることで、実験的予測を可能とすること。
• cotunneling 状態における運用力学測定から d を抽出する理論的枠組みを提供すること。

提案手法

• マスター方程式計算を用いて、分子磁性体の cotunneling 状態における量子運用力学をモデル化する。
• Hubbard モデルを適用し、遷移積分 t と局所クーロン反発 U をスピン-電気結合定数 d に関連付ける。
• cotunneling 運用力度の電場依存性を分析し、スピン二重項状態の分裂を検出する。
• ab-initio 方法を用いて、双極子演算子 R = Σrj の行列要素を計算し、d を決定する。
• 系を三つの S = 1/2 スピンと反強磁性的交換結合を持つ三角分子としてモデル化する。
• d ∝ ⟨E′₊|X₋|E′₋⟩ を満たす条件を導出し、d が有効電気双極子行列要素であることを示す。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 非弾性 cotunneling 運用力度は、frustrated 分子磁性体におけるねじれスピン二重項の電場誘起分裂を検出可能か？
• RQ2 Hubbard モデルのパラメータ（t, U）とスピン-電気結合定数 d の関係は何か？
• RQ3 実験的 cotunneling 測定からスピン-電気結合定数 d はどのように抽出可能か？
• RQ4 この運用力学的手法によって、d が実験的に利用可能となる領域は何か？
• RQ5 スピン軌道結合が存在しない場合、ねじれスピン状態の直接的電場制御は可能か？

主な発見

• 電場により、ねじれスピン二重項基底状態の d に依存する分裂が生じ、非弾性 cotunneling 運用力度で検出可能である。
• 結合定数 d は、空間反転対称性の破れにより非ゼロとなる非対角行列要素 ⟨E′₊|X₋|E′₋⟩ に比例する。
• 理論的シミュレーションにより、t と U が ab-initio 計算で得られた場合、cotunneling 運用力度データから d を抽出可能であることが示された。
• スピン軌道相互作用が存在しない場合でも、本手法は有効であり、スピン軌道結合が小さい系においても電場によるスピン制御が可能である。
• 本手法により、ナノスケール、高速かつ選択的スピン状態制御が可能であり、磁場に基づく操作の代替手段を提供する。
• 分析により、これらの系においてスピン保存遷移が電場によって可能であることが確認され、効率的なキュービット制御が実現可能である。