[論文レビュー] Coulomb Engineering of two-dimensional Mott materials

Erik G. C. P. van Loon, Malte Schüler+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 6, 2020

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、誘電環境を調整することで電子間相互作用をスクリーニングすることにより、二次元材料におけるモット絶縁状態を制御するためのコウルombエンジニアリングを提案する。多体計算を用いて、ハーバードバンドにeVスケールのシフトと可逆的な絶縁体-金属遷移が実現されることを示し、ARPESおよびSTSのシグネチャにより実験的実現可能性が確認された。

ABSTRACT

Two-dimensional materials can be strongly influenced by their surroundings. A dielectric environment screens and reduces the Coulomb interaction between electrons in the two-dimensional material. Since in Mott materials the Coulomb interaction is responsible for the insulating state, manipulating the dielectric screening provides direct control over Mottness. Our many-body calculations reveal the spectroscopic fingerprints of such Coulomb engineering: we demonstrate eV-scale changes to the position of the Hubbard bands and show a Coulomb engineered insulator-to-metal transition. Based on our proof-of-principle calculations, we discuss the (feasible) conditions under which our scenario of Coulomb engineering of Mott materials can be realized experimentally.

研究の動機と目的

• 誘電環境を用いた2次元材料におけるモット絶縁状態の制御可能性を検討すること。
• 特にARPESおよびSTSを用いて観測可能な、コウルombエンジニアリングの分光的指紋を同定すること。
• 環境スクリーニングが2次元モット材料において可逆的な絶縁体-金属遷移を誘発する条件を特定すること。
• GW+DMFTおよびダブルボソンといった異なる多体手法の、環境スクリーニング効果のモデリングにおける有効性を比較すること。
• 誘電率、層厚さ、およびそれらがモット絶縁体の電子構造に与える影響の間の定量的関係を確立すること。

提案手法

• モノレイヤーのモット材料に対して誘電スクリーニングモデルを採用し、環境の誘電率ε_Eを用いてクーロン相互作用を変更した。V(q) = (2πe²/q) × (1/ε_M) × [(1 + x exp(-qh)) / (1 - x exp(-qh))] と表され、ここで x = (ε_E - ε_M)/(ε_E + ε_M) である。
• 非局所的相関を組み込んだ正方格子上のハーバードモデルにおける自己エネルギーおよびスペクトル関数を、ダブルボソン法を用いて計算した。
• 局所的DMFT自己エネルギーにシングルショットGW補正を施したGW+DMFT計算を適用し、低温における相空間の効率的探索を可能にした。
• 非局所的誘電相互作用を、Uおよび最近接相互作用V_nnの2パラメータ有効ハーバードモデルにマッピングした。合計相互作用強度およびV(π,π)を制約することで、モット物理学を保存した。
• ARPESおよびSTS実験との比較のため、虚時間グリーン関数の解析的続行を実施し、実周波数スペクトル関数を取得した。
• 環境誘電率ε_E、h/a（層厚さと格子定数の比）、および温度を系統的に変化させ、絶縁体-金属遷移を調査した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 環境の誘電スクリーニングは、2次元モット材料において可逆的な絶縁体-金属遷移を誘発できるか？
• RQ2 ARPESおよび走査トンネル分光法で検出可能な、コウルombエンジニアリングの分光的指紋は何か？
• RQ3 環境誘電率ε_Eの関数として、ハーバードバンドのエネルギーはどのようにシフトするか？
• RQ4 モットギャップを閉じるための臨界ε_E値は何か？また、層厚さh/aに依存するか？
• RQ5 GW+DMFTとダブルボソンといった異なる多体手法は、環境スクリーニング効果がモット物理学に与える影響を予測する上で、どのように比較できるか？

主な発見

• 環境誘電率ε_Eが増加するに従い、ハーバードバンドのエネルギーが数eVシフトし、上位および下位ハーバードバンドがフェルミ準位に近づく。
• h/a = 0.6の場合、ε_E ≈ 5で、h/a = 1の場合、ε_E ≈ 10で絶縁体-金属遷移が観測され、層厚さに強く依存することが示された。
• フェルミ準位付近のハーバードバンドのスペクトル重みがε_Eの増加に伴い増加し、金属的性質の強化を示唆する。
• 遷移は可逆的かつチューナブルであり、ε_Eの増加に伴いギャップが連続的に閉じるため、クーロン相互作用の低減によって駆動されるモット遷移に一致する。
• GW+DMFTとダブルボソン手法は、スペクトル関数および遷移閾値において一貫した結果を示し、結果の堅牢性を裏付けた。
• 粒子-ホール対称性のもとでも結果は安定しており、ハーバードバンドエネルギー推定値の誤差範囲が小さく、解析的続行の信頼性を確認した。