[論文レビュー] Coulomb Parameter U and Correlation Strength in LaFeAsO

В. И. Анисимов, Dmitry M. Korotin+5 more|ArXiv.org|Jul 3, 2008

Iron-based superconductors research参考文献 27被引用数 23

ひとこと要約

本研究では、Wannier関数形式における制約付き密度汎関数理論を用いて、LaFeAsOにおけるFe-3d電子のクーロン相互作用パラメータ $U$ とフンズ交換 $J$ を計算した。Fe-3d軌道のみを含めた場合、$U \approx 0.8$ eV および $J \approx 0.5$ eV が得られ、LDA+DMFT計算により弱い電子相関が予測され、X線分光法のデータと整合的であり、かつ以前の強い相関を仮定した仮定と矛盾する。

ABSTRACT

First principles constrained density functional theory scheme in Wannier functions formalism has been used to calculate Coulomb repulsion U and Hund's exchange J parameters for iron 3d electrons in LaFeAsO. Results strongly depend on the basis set used in calculations: when O-2p, As-4p, and Fe-3d orbitals and corresponding bands are included, computation results in U=3-4 eV, however, with the basis set restricted to Fe-3d orbitals and bands only, computation gives parameters corresponding to F^0=0.8 eV, J=0.5 eV. LDA+DMFT (the Local Density Approximation combined with the Dynamical Mean-Field Theory) calculation with this parameters results in weakly correlated electronic structure that is in agreement with X-ray experimental spectra.

研究の動機と目的

• 第一原理的手法を用いて、LaFeAsOにおけるFe-3d電子の固有のクーロン相互作用パラメータ $U$ とフンズ交換 $J$ を特定すること。
• 以前のDMFT研究で仮定された $U=4$ eV と、$U<1$ eV を示唆する実験的分光法データとの間にある矛盾を解消すること。
• Wannier関数基底の選択が計算された $U$ および $J$ 値に与える影響を調査すること。
• LDA+DMFT計算結果と実験的光電子分光法およびX線吸収スペクトルを比較することで、LaFeAsOにおける相関の強さを評価すること。

提案手法

• 有効クーロン相互作用 $U$ および交換 $J$ の計算に、Wannier関数基底における制約付き密度汎関数理論（cDFT）を適用した。
• 2つの基底セットを用いた：1つはFe-3d、As-4p、O-2p軌道を含むもので、もう1つはFe-3d軌道のみを含むものである。
• 有効 $U$ は $\bar{U} = F^0 - J/2$ として導出され、$F^0$ は $\bar{U}$ と $J$ から計算された。
• LDA+DMFT計算には、導出された $F^0 = 0.8$ eV および $J = 0.5$ eV のパラメータを用い、電子構造を評価した。
• DMFTインポジット・ソルバーには、QMC法とHirsh-Fyeアルゴリズムを用い、$\beta = 10$ eV$^{-1}$ とした。
• DFTとLDA+DMFTのスペクトル関数および状態密度を比較することで、相関効果を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 第一原理から計算された場合、LaFeAsOにおけるFe-3d電子の固有のクーロン相互作用パラメータ $U$ の値は何か？
• RQ2 Wannier関数基底の選択が計算された $U$ および $J$ 値に与える影響は何か？
• RQ3 計算された $U$ 値は、LaFeAsOにおける弱い相関または強い相関の電子構造を示唆するか？
• RQ4 LDA+DMFTのスペクトル関数は、実験的X線吸収および発光スペクトルとどのように一致するか？
• RQ5 なぜ以前のDMFT研究で $U=4$ eV を用いたのに対し、分光法的推定では $U<1$ eV であったのか？

主な発見

• Fe-3d軌道のみを含む制約付きDFT計算では、$F^0 = 0.8$ eV および $J = 0.5$ eV が得られ、結果として $\bar{U} \approx 0.5$ eV となった。
• O-2p、As-4p、およびFe-3d軌道を含めた場合、計算された $U$ は3〜4 eV に増加した。
• $F^0 = 0.8$ eV および $J = 0.5$ eV を用いたLDA+DMFT計算では、ハーバードバンドや準粒子ピークを示さない弱い相関電子構造が得られた。
• LDA+DMFTのスペクトル関数はDFTと比較してほとんど変化がなく、特定の軌道ではフェルミ準位付近でのわずかな変化しか示さなかった。
• これらの結果は、ソフトX線発光および吸収分光法と整合的であり、低ハーバードバンドや強い相関の特徴の証拠は見つからなかった。
• 本研究では、$U$ 値の差異が基底セット依存性に起因すると説明しており、最小モデルでは $p$-軌道の混合によるスクリーニングが強化され、$U$ が小さくなるとされた。