[論文レビュー] Coupling of a high-energy excitation to superconducting quasiparticles in a cuprate from Coherent Charge Fluctuation Spectroscopy

B. Mansart, J. Lorenzana+5 more|arXiv (Cornell University)|Dec 4, 2011

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、共鳴的電荷フラクチュエーション分光法（CCFS）を用いて、高温超伝導体の銅酸化物系における高エネルギー励起状態（2.6 eV）と超伝導準粒子との結合を調査した。その結果、非保留的相互作用が明らかになり、非単純なペアリングメカニズムと整合的であることが示された。この手法はNMR/ESRに類似しており、フェムト秒レーザー励起後に生じる一時的反射率における整合的振動を検出することで、高温超伝導体における強い、エネルギースケールに一致した相互作用の直接的証拠が得られた。

ABSTRACT

Dynamical information on spin degrees of freedom of proteins or solids can be obtained by Nuclear Magnetic Resonance (NMR) and Electron Spin Resonance (ESR). A technique with similar versatility for charge degrees of freedom and their ultrafast correlations could move forward the understanding of systems like unconventional superconductors. By perturbing the superconducting state in a high-Tc cuprate using a femtosecond laser pulse, we generate coherent oscillations of the Cooper pair condensate which can be described by an NMR/ESR formalism. The oscillations are detected by transient broad-band reflectivity and found to resonate at the typical scale of Mott physics (2.6 eV), suggesting the existence of a non-retarded contribution to the pairing interaction, as in unconventional (non Migdal-Eliashberg) theories.

研究の動機と目的

• 強相関電子系における超高速一様なダイナミクスをプローブするための、NMR/ESRの電荷ベースのアナログを開発すること。
• 共鳴的電荷フラクチュエーションを用いて、銅酸化物系における高エネルギー励起状態と超伝導準粒子との結合を調査すること。
• 観測された2.6 eVの共鳴が、非単純ペアリング理論で予測されるように非保留的相互作用を示しているかどうかを特定すること。
• 一時的光学応答と高温超伝導体における基本的ペアリングメカニズムとの間に結びつく関係を確立すること。

提案手法

• 高温超伝導体のクーパー対凝縮体をフェムト秒レーザーで一様に励起し、NMRにおけるスピンプロセッションに類似した整合的振動を誘発する。
• 一時的帯域幅反射率を用いて、その結果生じる整合的電荷フラクチュエーションを検出し、時間分解で光学応答を抽出する。
• 強相関を銅の3d軌道に適用するため、GutzwillerおよびHartree-Fock近似を用いた平均場ハミルトニアンで系をモデル化する。
• 非平衡状態における電荷分布に関する感受率の数値的微分を用いて、電荷感受率および誘電関数を計算する。
• ポンプパルスによって誘発される非平衡状態における電荷移動密度（δn_CT）を模擬するためにラグランジュ乗数制約を適用する。
• 理論的予測された一時的誘電関数と実験的反射率データを比較し、モデルの妥当性を検証するとともに物理的パラメータを抽出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 銅酸化物系における整合的電荷フラクチュエーションは、高エネルギー励起状態と超伝導準粒子との結合をプローブするために利用可能か？
• RQ2 一時的応答において観測された2.6 eVの共鳴が、非単純ペアリング理論で予想されるように非保留的相互作用に対応しているか？
• RQ3 整合的振動を駆動するレーザー誘発電荷再配分の大きさと空間的特徴は何か？
• RQ4 一時的誘電関数は、非平衡状態における電荷分布によって引き起こされる電荷移動端の軟化をどのように反映しているか？
• RQ5 再正規化された電荷移動エネルギーを用いた平均場モデルは、実験的反射率トレースをどの程度再現できるか？

主な発見

• 一時的反射率において2.6 eVの整合的振動が観測され、モット物理学のエネルギースケールと一致しており、ペアリングメカニズムにおける非保留的相互作用を示唆している。
• 非平衡状態における電荷移動密度 δn_CT(500 fs) を単位セルあたり 8×10⁻³ に設定した場合、理論的モデルによる一時的誘電関数は実験と良好な一致を示した。
• 実験的パラメータを用いて、銅原子あたりの励起されたホール数を 4×10⁻³ と推定したが、これは理論的 δn_CT 値と良好に一致した。
• 一時的応答には、スペクトル重み移動に起因する正および負の反射率領域が観測され、有効な Δ̃ の下方再正規化に起因する電荷移動端の軟化が示された。
• 軟化の主なメカニズムは、最近接原子間反発による δΔ̃ ∼ -2U_pd δn_CT であり、電荷移動物理学に整合的であった。
• 擬スピンプロセッションモデルは、運動量およびエネルギー空間における位相の消失に起因する減衰を考慮に入れることで、整合的電荷フラクチュエーションの時間発展をうまく再現した。