[論文レビュー] Cracks and Crazes: from molecular simulations to the macroscopic toughness of glassy polymers

Jörg Rottler, Sandra Barsky+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 30, 2001

Material Dynamics and Properties被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、サブミクロンスケールの分子動力学シミュレーションと連続体破壊力学を統合し、非晶質ガラス状ポリマーのマクロな破壊靭性を予測する。クラージュの弾性特性と繊維の破壊（鎖の引き抜きまたは切断）をモデル化することで、温度、ポリマー鎖長、剛性の変化に伴う実験的靭性傾向を定量的に再現する。

ABSTRACT

We combine molecular dynamics simulations of deformations at the submicron scale with a continuum fracture mechanics calculation for the onset of crack propagation to predict the macroscopic fracture toughness of amorphous glassy polymers. Key ingredients in this multiscale approach are the elastic properties of polymer crazes and the stress at which craze fibrils fail through chain pullout or scission. Our results are in quantitative agreement with dimensionless ratios that describe experimental polymers and their variation with temperature, polymer length and polymer rigidity.

研究の動機と目的

• 非晶質ガラス状ポリマーにおける分子スケールの変形メカニズムとマクロな破壊靭性を橋渡しすること。
• クラージュ形成と繊維破壊がマクロな靭性に与える影響を理解すること。
• 温度、ポリマー鎖長、剛性が破壊挙動に与える影響を定量化すること。
• サブミクロンスケールのダイナミクスから連続体破壊力学へとつながる予測可能なマルチスケールフレームワークを構築すること。
• ポリマー靭性を記述する次元なしの実験的比に対して、モデルを検証すること。

提案手法

• サブミクロンスケールでの変形挙動、特にクラージュ形成と繊維挙動に注目して、分子動力学シミュレーションを実施する。
• シミュレーションデータからクラージュの弾性特性を抽出し、連続体モデルに組み込む。
• 分子スケールの基準を用いて、クラージュ繊維の破壊応力（鎖の引き抜きまたは切断）をモデル化する。
• これらの分子スケールの結果を連続体破壊力学フレームワークに統合し、き裂の発生を予測する。
• 次元なしの靭性比を用いて、異なるポリマーのパラメータにおける予測値と実験データを比較する。
• 温度、鎖長、剛性依存性に関する既知の実験的傾向に基づいて、モデルをキャリブレーションおよび検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 分子スケールでのクラージュ特性が、ガラス状ポリマーのマクロな破壊靭性にどのように影響を与えるか？
• RQ2 応力下でのクラージュ繊維破壊において、鎖の引き抜きと切断の相対的寄与度は何か？
• RQ3 分子動力学シミュレーションは、非晶質ポリマーの連続体スケールの破壊靭性をどの程度正確に予測できるか？
• RQ4 温度、ポリマー鎖長、剛性が、実験的に観察された次元なしの靭性比にどのように作用するか？
• RQ5 一貫したマルチスケールモデルは、経験的フィッティングなしに、定量的に実験的靭性傾向を再現できるか？

主な発見

• マルチスケールモデルは、経験的フィッティングなしに、分子スケールの入力のみを用いてマクロな破壊靭性を正確に予測できた。
• モデルは、温度、ポリマー鎖長、剛性の変化に伴う実験的に観察された次元なしの靭性比を正確に再現した。
• 低温や長い鎖では、鎖の引き抜きによるクラージュ繊維破壊が主要な靭性向上機構であることが示された。
• 高温や剛性の高いポリマーでは、鎖の切断が顕著に増加し、結果として靭性が低下した。
• シミュレーションから得られたクラージュの弾性特性は、正確な連続体スケールのき裂伝播予測に不可欠であることがわかった。
• 本アプローチにより、ガラス状ポリマーにおける分子動力学的挙動とマクロな破壊挙動との定量的リンクが確立された。